[发明专利]一种二维超薄MFI分子筛纳米片及其制备方法与其在常温乙烯净化中的应用在审
| 申请号: | 202210222516.5 | 申请日: | 2022-03-07 |
| 公开(公告)号: | CN114644342A | 公开(公告)日: | 2022-06-21 |
| 发明(设计)人: | 宋茂勇;姚锋;麻春艳;刘碧雲 | 申请(专利权)人: | 中国科学院生态环境研究中心 |
| 主分类号: | C01B39/04 | 分类号: | C01B39/04;C01B39/02;B82Y40/00;B01D53/86;B01D53/72;B01J29/40;B01J29/46;B01J29/48 |
| 代理公司: | 北京纪凯知识产权代理有限公司 11245 | 代理人: | 赵静 |
| 地址: | 100085*** | 国省代码: | 北京;11 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 二维 超薄 mfi 分子筛 纳米 及其 制备 方法 与其 常温 乙烯 净化 中的 应用 | ||
1.一种二维超薄MFI分子筛纳米片的制备方法,包括以下步骤:
(1)将1-溴二十二烷,N,N,N',N'-四甲基-1,6-己二胺溶解在乙腈和苯混合物中,静置反应,待反应结束,冷却后用乙醚洗涤并过滤,真空干燥;
(2)取干燥后的样品与1-溴己烷溶解在乙腈中持续加热,待反应结束,冷却至室温,产物用乙醚洗涤过滤,真空干燥,得到有机表面活性剂C22-6-6Br2;
(3)将硅源、铝源、氢氧化钠、所述有机表面活性剂、硫酸和超纯水混合,室温老化,得到胶体混合物;
(4)将所述胶体混合物转移到反应釜中,进入可旋转搅拌的加热烘箱、水热晶化,洗涤,干燥,得到水热晶化产物;
(5)将干燥后的水热晶化产物在马弗炉中焙烧,得到二维超薄MFI分子筛纳米片。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:
所述步骤(1)中,1-溴二十二烷与N,N,N',N'-四甲基-1,6-己二胺的摩尔比为1:(10-20);
所述步骤(1)中,所述乙腈和苯混合物中乙腈与苯的体积比为1:(1-5);
所述步骤(1)中,所述静置反应的反应温度为25~90℃,反应时间为2~24h;
所述步骤(1)中,所述真空干燥的压力为0.03~0.08MPa,温度为50~90℃,时间为8~24h;
所述步骤(2)中,所述干燥后的样品与1-溴己烷的摩尔比为1:(2-5);
所述步骤(2)中,所述加热的温度为25~90℃,时间为2~2;
所述步骤(2)中,所述真空干燥的压力为0.03~0.08MPa,温度为50~90℃,时间为12~24h。
3.根据权利要求1或2所述的制备方法,其特征在于:
所述步骤(3)中,硅源、铝源、氢氧化钠、有机表面活性剂、硫酸和水以SiO2、Al2O3、Na2O、C22-6-6Br2、H2SO4、H2O计,SiO2:Al2O3:Na2O:C22-6-6Br2:H2SO4:H2O的摩尔比为(27~150):1:(10~50):(5~20):18:(3000~6000);
或,所述步骤(3)中,所述老化的时间为1~10h;
或,所述步骤(4)中,所述旋转搅拌的速率为20~80r/min;
或,所述步骤(4)中,所述水热晶化的温度为120~190℃,时间为48~120h。
或,所述步骤(5)中,焙烧温度为350~650℃,升温速率为1~10℃/min,时间2~10h。
4.权利要求1-3中任一项所述方法制备得到的二维超薄MFI分子筛纳米片。
5.一种M-二维超薄MFI分子筛纳米片材料,具有如下化学通式:M-MFI(2D),其中,M金属为铜、铁、锰、镍、钴、锆中的一种或多种;所述MFI(2D)为权利要求4所述的二维超薄MFI分子筛纳米片。
6.权利要求5所述的M-二维超薄MFI分子筛纳米片材料的制备方法,包括下述步骤:取权利要求5所述的二维超薄MFI分子筛纳米片引入过渡金属M,即得M-MFI(2D)材料;
优选的,所述过渡金属M的引入方式为等体积浸渍、离子交换和固体研磨法中的一种或几种;
优选的,所述过渡金属M为铜、铁、锰、镍、钴、锆,中的一种或几种,与所述二维超薄MFI分子筛纳米片的质量比为0.1wt%~5wt%。
7.权利要求5所述的M-二维超薄MFI分子筛纳米片材料即M-MFI(2D)材料在常温条件下去除乙烯中的应用,或,在制备常温条件下去除乙烯的催化剂中的应用。
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