[发明专利]一种处理PUREX流程废有机相中保留钚的方法

说明书

本公开涉及一种处理PUREX流程废有机相中保留钚的方法，所述PUREX流程废有机相含有有机溶剂和钚，该方法包括：将所述PUREX流程废有机相与含有2,6‑吡啶二羧酸的水相反萃液接触，进行反萃，得到钚的反萃产物；反萃液中的钚可通过阴离子交换柱进行上柱吸附、转型、解吸，最终回收反萃液中的钚。利用该方法能够有效洗脱并回收废有机相中的钚，特别是能够有效洗脱长时间放置的废有机相中的钚。

技术领域

本公开涉及放射性废物处理领域，具体地，涉及一种处理PUREX流程 废有机相中保留钚的方法。

背景技术

PUREX(Plutonium Uranium Reduction Extraction)流程是目前唯一商用 的乏燃料后处理流程。在该流程中，TBP-煤油-HNO₃体系受到化学和射线的 作用会发生化学和辐射降解，TBP的降解产物主要是磷酸二丁酯(HDBP)、 磷酸一丁酯(H₂MBP)和H₃PO₄，稀释剂和硝酸降解产生醛、羧酸、羟肟酸 等有机硝基化合物。上述降解产物中HDBP和H₂MBP与Pu(IV)和Zr(IV)易 形成络合物，该络合物的结合能比Pu(IV)和Zr(IV)与TBP形成的络合物的结 合能更大，在反萃取段不易被反萃，造成其金属离子在有机相中的保留。随 着生产运行的持续，有机相中降解产物不断积累，降解产物与金属离子形成 络合物在有机相中的溶解度较低，造成分相困难。

为了减缓降解产物的累积对萃取流程的危害，Na₂CO₃常用于洗涤有机 相中的降解产物，但是仍不能解决废有机相中钚金属保留问题。因此，亟需 开发一种可从乏燃料后处理流程废有机相(尤其是长时间放置的具有较高钚 含量的废有机相)中洗脱及回收钚的方法。

发明内容

本公开的目的是提供一种处理PUREX流程废有机相中保留钚的方法， 该方法能够有效洗脱并回收废有机相中的高保留钚，甚至是长时间放置的高 钚保留废有机相。

为了实现上述目的，本公开提供了一种处理PUREX流程废有机相保留 钚的方法，所述PUREX流程废有机相含有有机溶剂和钚，该方法包括：将 所述PUREX流程废有机相与含有2,6-吡啶二羧酸的水相反萃液接触，进行 反萃，得到反萃产物。

可选地，所述含有2,6-吡啶二羧酸的水相反萃液与所述废有机相的重量 比为1：(1-10)，优选为1：(1-5)。

可选地，所述水相反萃液中2,6-吡啶二羧酸的含量为0.1-0.7wt％，优选 为0.3-0.5wt％。

可选地，所述反萃的条件包括：温度为10-40℃，优选为20-30℃；时间 为10-30min，优选为15-20min；振荡速率为400-700rpm，优选为500-600rpm。

可选地，所述方法还包括：S1、将所述反萃产物与阴离子交换树脂接触， 以使得所述反萃产物中的钚吸附在所述阴离子交换树脂上，得到吸附有钚的 阴离子交换树脂；S2、将吸附有钚的阴离子交换树脂与转型液进行接触，得 到转型后的吸附有钚的阴离子交换树脂；S3、将所述转型后的吸附有钚的阴 离子交换树脂与洗脱液接触，得到洗脱产物。

可选地，其中，所述步骤S1中还包括调节所述反萃产物的pH为1-4后 将其与阴离子交换树脂接触。

可选地，所述转型液含有7-8mol/L的硝酸。

可选地，所述洗脱液包括0.3-1.0mol/L的硝酸水溶液，或者所述洗脱液 为含有0.3-1.0mol/L的硝酸和0.05-0.15mol/L的NH₂OH的水溶液。

可选地，所述阴离子交换树脂包括DOWEX树脂、D201树脂和Diaion PA 308树脂中的至少一种，优选为DOWEX 1×4阴离子交换树脂。