[发明专利]通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法

权利要求书

1.一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：包括有如下步骤：

（1）热还原的膨胀石墨的制备

将石墨和插层剂加入强氧化酸和硝酸盐的混合物中，混合均匀后，加入含钾强氧化剂，将体系升温至45-60℃，并继续搅拌4-12h，随后缓慢加入一定量的水，将反应体系升温至85-95℃并保持30-60min，再添加水和一定量的双氧水，过氧化氢水溶液的浓度为3%，直至消失冒泡，充分搅拌反应后，用稀酸溶液和去离子水反复清洗，去除体系中的各种离子，然后通过真空干燥收集固体，再将收集到的转入石英管中，抽去石英管中的空气，之后缓缓通入氩气，保持氩气流通2min；之后将石英管放入预热到1050℃的管式炉中并放置30s，便可以得到热还原的膨胀石墨；

（2）微射流处理

将步骤（1）得到的热还原的膨胀石墨与表面活性剂、水和乙醇混合，得到原料混合液，并将原料混合液进行微射流处理，微射流处理的压力为100-200MPa，次数为20-100次，得到物料；

（3）低温处理

将步骤（2）得到的物料与活性掺杂元素化合物初混后转移到低温容器中并降温至-30-0℃，得到低温的石墨浆料；

（4）掺杂石墨烯的制备

向密封的高压釜中注入超临界流体，调节温度至100-260℃和压强至15-45MPa，使超临界流体达到超临界状态，接着，将步骤（3）得到的低温石墨浆料快速喷入高压釜中，并在磁力搅拌下反应1-10h后，通过泄气阀放气，取出反应产物，则制得元素掺杂石墨烯。

2.根据权利要求1所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述步骤（1）各反应物的质量比为强氧化酸：硝酸盐：含钾强氧化剂：双氧水：石墨＝ （10-40）: （1-5）: （2-8）: （1-5）:1。

3.根据权利要求1所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述掺杂元素可为氮、硼、磷和硫中的任一种或其任意组合。

4.根据权利要求1所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述掺杂元素为氮，其活性掺杂元素化合物为氨气、尿素、吡咯、苯胺、吡啶、噻吩、多巴胺、三聚氰胺、乙二胺、三乙烯四胺、卟啉、酞菁、邻菲啰啉、咪唑或噻吩中的至少一种。

5.根据权利要求1或3所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述掺杂元素为硼，其活性掺杂元素化合物为硼酸、硼烷或有机硼化物。

6.根据权利要求1或3所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述掺杂元素为磷，其活性掺杂元素化合物为有机磷化物。

7.根据权利要求1或3所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述掺杂元素为硫，其活性掺杂元素化合物为有机硫化物。

8.根据权利要求1所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述超临界流体为二氧化碳、乙醇、乙烷、水、乙二醇、乙二胺中的一种。

9.根据权利要求1所述一种通过超临界流体高效制备掺杂石墨烯的方法，其特征在于：所述低温的石墨浆料和活性掺杂元素化合物的质量比为（0.1-1）：100。