[发明专利]硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳硫复合正极材料的制备和应用

权利要求书

1.硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳硫复合正极材料的制备方法，其特征在于：

包括以下步骤，

(1)合成SiO₂@聚多巴胺-钴离子：将钴源和SiO₂溶于水溶剂分散制得悬浊液；将多巴胺加入该悬浊液中不断搅拌，转速100～1000rpm(进一步优选的，400～700rpm)；接下来加入PH＝7.1～9Tris的缓冲溶液直到溶液PH＝7.8～8.5(进一步优选的，PH＝7.9～8.1)，最后继续搅拌5-10h(进一步优选的，7～8h)使多巴胺聚合在SiO₂球表面得到SiO₂@聚多巴胺-钴离子；

多巴胺终浓度为2～200mg/ml(进一步优选的，多巴胺浓度5～50mg/ml)；钴源和SiO₂以质量比为1:500～1000(进一步优选的，1:700～800)；SiO₂终浓度为5～200mg/ml(进一步优选的，10～30mg/ml)；

(2)掺硫碳化：将步骤(1)中制得的SiO₂@聚多巴胺-钴离子与硫脲混合研磨后置于管式炉中，在氩气和/或者氮气气氛下高温热解碳化得到硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳粗材料；碳化温度为600～1000℃(进一步优选的，850～950℃)，碳化时间为1～10h(进一步优选的，2.5～3.5h)；

(3)移除模板：将步骤(2)材料加入到适量氢氧化钠水溶液或者氢氟酸水溶液中搅拌1～5h，离心洗涤干燥得硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳材料；

(4)硫复合：取步骤(3)中制得的硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳材料与升华硫混合进行研磨，转移到密封瓶中，氩气和/或氮气气氛下热处理载硫，得到硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳硫复合材料；

步骤(4)所述的硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳和硫复合的质量比例为1:1～10(进一步优选的，1：2～4，)；浸硫温度为150～160℃(进一步优选的，154.5～155.5℃)。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)钴源为六水硝酸钴、七水硫酸钴、六水氯化钴、四水醋酸钴、乙酰丙酮钴中的一种或二种以上。(进一步优选的，六水硝酸钴和/或七水硫酸钴)。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)钴源和SiO_2在水溶剂中的分散方法为超声分散，时间10～100min(进一步优选的，40～70min)分散制得悬浊液。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)所述SiO₂@聚多巴胺-钴离子与硫脲混合的质量比例为1:1～10(进一步优选的，1:1.5～2.5)。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)所述研磨方法为球磨，时间10～60min。

步骤(2)所述保护气氛为高纯氮气和/或氩气；气流流速为50～200ml/min(进一步优选的，70～100ml/min)；升温速率为1～10℃/min(进一步优选的，4～6℃/min)。

6.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:步骤(3)中的氢氧化钠浓度为0.01～5M(进一步优选的，0.05～2M)；氢氟酸质量分数为5～40％(进一步优选的，10～30％)。

7.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于：步骤(4)中的载硫时间6小时以上。

8.一种权利要求1-7任一所述的制备方法制备获得的硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳硫复合正极材料。

9.一种权利要求8所述的硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳硫复合正极材料在锂硫电池中的应用。

10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，

取硫氮掺杂单原子钴负载多孔碳硫复合材料为正极，锂片负极，聚烯烃类隔膜，醚类电解液和添加剂，组装锂硫电池；

该结构可于双向催化锂硫电池硫正极的电化学反应过程；隔膜为PP和/或PE；醚类电解液为DOL和/或DME；

添加剂为硝酸锂或碳酸锂或磷酸锂或醋酸锂中的一种或二种以上；组装可获得括该材料在柱式锂硫电池、软包锂硫电池或扣式锂硫电池中应用。