[发明专利]一种氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂及制备方法和应用

权利要求书

1.一种氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂，其特征在于，所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂以分子筛为载体，氮掺杂碳包覆，并负载金属钌，所述分子筛中硅铝摩尔比为1:0.1-10，钌的负载量按质量百分数计相当于载体重量的0.1％～5％。

2.权利要求1所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：

(1)P型分子筛的水热合成：配制氢氧化钠溶液，然后加入硅酸钠和乙醇胺，再将铝酸钠溶于水中，进行恒温水浴振荡，再放入水热反应釜中进行水热反应，抽滤，分离出沉淀物并洗涤至中性，干燥，之后进行焙烧，得到P型分子筛；

(2)氮掺杂碳包覆与金属钌的负载：取离子液体与乙醇进行混合，再加入氯化钌溶液，超声分散后加入步骤(1)所得分子筛，搅拌，待乙醇完全挥发后在氮气氛围中煅烧，得到以氮掺杂碳包覆分子筛为载体的氧化钌基催化剂；

(3)还原：将步骤(2)所得氮掺杂碳包覆分子筛为载体的氧化钌基催化剂还原，得到氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂。

3.根据权利要求2所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中氢氧化钠溶液是0.01～1mol/L的溶液；优选地，所述步骤(1)中硅酸钠、乙醇胺的质量体积比为2～10g:1～8mL；优选地，所述步骤(1)中将铝酸钠溶于水中使铝酸钠与水的质量比为1:25-80。

4.根据权利要求2所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中恒温水浴振荡是在30-80℃下振荡2-8小时；优选地，所述步骤(1)中进行水热反应是在120-200℃下水热反应2-10小时。

5.根据权利要求2所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中干燥是在真空干燥箱中40-80℃干燥4-12小时；优选地，所述步骤(1)中焙烧是以1-10℃/min速率升温至300-800℃焙烧1-4小时。

6.根据权利要求2所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中得到的分子筛比表面积为10-100m²/g，孔径为2-15nm；优选地，所述步骤(2)中的离子液体为1-烷基-3-甲基咪唑鎓盐；优选地，所述1-烷基-3-甲基咪唑鎓盐中的烷基含2-12个碳原子，阴离子为氯离子或溴离子。

7.根据权利要求2所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中的离子液体与乙醇的质量体积比为0.1-2g:5-100ml；优选地，所述步骤(2)中氯化钌溶液的浓度为0.01-0.1mol/L；优选地，所述步骤(2)中离子液体与氯化钌溶液的质量体积比为0.1-2g:0.1-5ml；优选地，所述步骤(2)中离子液体的加入量为分子筛质量的10％-60％，氯化钌溶液的加入量使得钌的负载量为分子筛质量的0.1％-5％。

8.根据权利要求2所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中超声分散时间为1-30分钟，搅拌时间为2-12小时，在30-50℃下将溶液中的乙醇挥发完全；优选地，所述步骤(2)中在氮气氛围中煅烧是在氮气氛围中400-800℃下焙烧1-6小时；优选地，所述步骤(3)中还原是在管式炉中以1-10℃/min速率升温至200-500℃通氢气还原1-6小时，且氢气与氮气的体积比为1:1-10。

9.权利要求1所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化在氨的湿式催化氧化中的应用，其特征在于，所述应用是将所述催化剂用于氨的湿式催化氧化中。

10.根据权利要求9所述氮掺杂碳包覆分子筛负载钌催化在氨的湿式催化氧化中的应用，其特征在于，所述催化氧化的催化反应条件如下：温度180-240℃，压力0.5-5MPa，时间1-12小时，氨水的浓度1000-3000ppm，催化剂用量为10-100mg。