[发明专利]氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶电极材料的制备方法及其电极和应用

说明书

本发明属于石墨烯超级电容器电极材料的制备技术领域，具体涉及到一种氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶电极材料的制备方法及其电极和应用。本发明的技术方法如下：在氧化石墨烯水溶液中加入尿素和过氧化氢，超声均匀，采用一步水热反应法的制备工艺，经冷冻干燥，得到氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶。将活性物质、粘结剂及导电炭黑按照一定比例混匀后压片，制备出电极。本发明制备的电极材料具有较大的比电容，在污水处理等领域具有广阔的应用前景。

技术领域

本发明属于石墨烯超级电容器电极材料的制备技术领域，具体涉及到一种氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶电极材料的制备方法及其电极和应用。

背景技术

目前，全球水资源分布中有97％的是海水、3％的淡水，而人类可取用的地表淡水仅为0.3％，随着工业的发展，淡水资源也被逐年污染，世界上约有十分之一的人口无法获得洁净的饮用水，促使人们认识到如何合理利用淡水资源以及对污水处理的重要性。现如今，相对成熟的脱盐技术主要有反渗透(RO)、电渗析(EDI)以及多级闪蒸(MSF)等，但是这些技术在大规模商业化应用上存在一些不足，RO和EDI中的膜成本较高，而MSF需要高能耗，同时效率较低，因此开发一种低成本、低能耗、高效率以及环保型水处理技术是解决淡水资源短缺的关键。电容去离子(CDI)技术是基于超级电容器发展的脱盐技术，采用对称的活性材料为电极，在静电场的作用下，溶液中的正负离子被相应的吸附到负、正极表面，从而实现脱盐，这种技术不仅能耗低(通常每对电极施加电压小于1.2V)，而且没有化学试剂污染。

人们对电极材料研究主要是碳基材料，包含：活性炭、碳气凝胶、碳纳米管、有序介孔碳、石墨烯等。M Aslan等活性炭与粘结剂按照质量比9:1的比例制备电极，在电容去离子中测试其充电效率为86％，脱盐容量为13.1mg；S.Vafakhah等采用水热反应制备亚铁氰化铁/还原氧化石墨烯气凝胶电极，其脱盐容量达到了30mg/g，经过100次循环吸附后依旧具有较高的脱盐稳定性。Han等利用氮磷共掺杂制备三维石墨烯电极，比表面积为567.14m2/g，比电容达到177.19F/g，脱盐容量为20.93mg/g，同时掺杂剂也有利于调控孔径分布。然而目前采用过氧化氢刻蚀和氮源掺杂协同改性氧化石墨烯，其中过氧化氢浓度极低，采用一步水热反应法，制备三维多孔石墨烯水凝胶电极目前还未见报道。本发明提出一种操作简单、成本低廉，对环境友好的碳电极制备方法，所制备出的电极具有优异的电化学性能。

发明内容

本发明的目的在于提供一种操作简单、价格低廉，对环境友好的超级电容器用氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶电极材料的制备方法及其电极和应用，电极材料采用一步水热反应法制得，方法简单，其电化学性能优良。

为实现本发明的目的，本发明所采用的技术方案为：一种氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶电极材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)将过氧化氢水溶液滴加到氧化石墨烯水悬浮溶液中，搅拌均匀，然后添加尿素，并搅拌均匀，得均匀水溶液；

(2)将步骤(2)的均匀水溶液，利用水热反应得到水凝胶，然后将水凝胶进行冷冻干燥处理，即得到所述氮掺杂三维多孔石墨烯水凝胶电极材料。

优选的，步骤(1)所述的氧化石墨烯是以鳞片石墨为原料，通过Hummers方法制得。

优选的，步骤(1)所述的氧化石墨烯水悬浮溶液的浓度为1.5mg/mL-3.5mg/mL；具体为按照比例将氧化石墨烯加入去离子水进行超声分散1h-2h获得。

优选的，步骤(1)所述的过氧化氢水溶液的浓度为1mg/mL-3mg/mL，过氧化氢与氧化石墨烯的质量比为(0.05-0.1)：1。

优选的，步骤(1)所述的搅拌转速为1000rpm-1500rpm，搅拌时间为10min-20min。

优选的，步骤(1)所述的尿素与氧化石墨烯的质量比为(5-10)：1，搅拌转速为2000rpm-2500rpm，搅拌时间为30min-60min。