[发明专利]一种碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极及其制备工艺、应用

说明书

本发明涉及一种碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极及其制备工艺、应用，属于污水净化与废水资源化利用技术领域。制备包括如下步骤：1、去除碳毡上附着的杂质并烘干，将烘干后的碳毡进行蚀刻处理；2、以步骤1预处理后的碳毡为原料，通过水热法将铁、镁、壳聚糖负载于步骤1获得的碳毡表面；3、以步骤2获得的碳毡基铁/镁/氮掺杂碳催化电极为原料，通过水热法将锆的金属有机框架结构负载于步骤2获得的碳毡表面；然后，通过煅烧将铁、镁和锆氧化。本发明的碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极应用于微生物燃料电池（MFC）并优化处理工艺，实现了核废水中放射性离子的去除和稀土金属的回收。

技术领域

本发明涉及一种碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极及其制备工艺、应用，

属于污水净化与废水资源化利用技术领域。

背景技术

微生物电化学系统（MES）作为利用产电微生物的代谢活动处理废水的绿色技术，已成为最具前景的废水处理方法。而作为一种应用广泛的MES，微生物燃料电池（MFC）通过阳极产电微生物的代谢活动消耗有机物，产生电子并通过外接电路转移到阴极。在此过程中，有机物被降解的同时产生电能。最近，日本排放核废水入海一事引发极大关注。传统的核废水处理方法主要有吸附、膜过滤等，而采用电化学方法处理核废水的研究较少。

近些年，作为一种新兴的绿色技术，MFC的研究突飞猛进，产电和废水性能提升显著，而其实际应用中内阻高、功率低的通病亟待解决。其中MFC阴极还原效率影响了阴极室中末端电子受体和电子的结合速率，严重限制了MFC的整体性能。尽管许多学者对阴极的材料，表面催化剂进行了优化，但问题仍未得到有效解决。为了提高阴极电子受体的还原效率，阴极表面掺杂过渡金属催化剂已受到广泛关注。

制备以碳毡为基底，表面负载铁/镁/锆复合氧化物的多晶催化剂的阴极，提高MFC的性能并处理回收核废水中的钴、锶、铯、镧、铈方面的研究仍是空白。

发明内容

本发明的目的在于解决上述现有技术存在的不足之处，提供一种碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极及其制备方法，本发明的碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极应用于MFC并优化处理工艺，实现了核废水中放射性离子的去除和稀土金属的回收。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

本发明的目的之一是提供一种碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极的制备工艺，其特殊之处在于，包括如下步骤：

（1）碳毡的预处理：去除碳毡上附着的杂质并烘干，将烘干后的碳毡进行蚀刻处理；

（2）制备碳毡基铁/镁/壳聚糖催化电极；以步骤（1）预处理后的碳毡为原料，通过水热法将铁、镁、壳聚糖负载于步骤（1）获得的碳毡表面；

（3）制备碳毡基铁/镁/锆/氮掺杂碳催化电极：以步骤（2）获得的碳毡基铁/镁/氮掺杂碳催化电极为原料，通过水热法将锆的金属有机框架结构负载于步骤（2）获得的碳毡表面；然后，通过煅烧将铁、镁和锆氧化。

所述步骤（1）中，去除碳毡上附着的杂质具体步骤为：将碳毡浸没在无水乙醇和丙酮的混合液中24 - 48 h，无水乙醇与丙酮的质量比为1：2 - 2：1，在60 - 100 ℃下烘干；

所述步骤（1）中，蚀刻处理的具体步骤为：将烘干的碳毡浸没在稀酸中，蚀刻12 -24 h并在60 - 100 ℃烘干，以产生催化剂的附着位点；

所述步骤（2）中，水热法将铁、镁、壳聚糖负载于步骤（1）获得的碳毡表面的具体步骤为：首先，将壳聚糖溶于稀酸中，搅拌12 - 24 h形成粘稠溶液，在搅拌过程中加入六水三氯化铁和六水氯化镁 ，壳聚糖、稀酸、六水三氯化铁、六水氯化镁 四种成分的质量比为（18- 20）：（826 - 828）：（2 - 4）：（1 - 2）；然后，将粘稠溶液转移到反应釜中，放入步骤（1）中获得的碳毡，在180 ℃烘箱中水热处理12 h，最后，用去离子水对清洗碳毡并在60 - 100℃烘干；