[发明专利]一种固体电解质包覆石墨复合材料及其制备方法和应用、锂离子电池

权利要求书

1.一种固体电解质包覆石墨复合材料，其特征在于：所述复合材料为核壳结构，所述核壳结构的内核包含石墨，外壳由内向外依次为第一外壳层、第二外壳层，所述第一外壳层包含固体电解质，所述第二外壳层为碳层。

2.根据权利要求1所述的固体电解质包覆石墨复合材料，其特征在于：所述内核、第一外壳层、第二外壳层的厚度比为100:(5-10):(1-5)；和/或，所述固体电解质选自Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃、Li_0.35La_0.55TiO₃、Li₇La₃Zr₂O₁₂中的一种或多种。

3.根据权利要求1所述的固体电解质包覆石墨复合材料，其特征在于：所述内核主要由石墨、粘结剂组成；所述粘结剂为聚偏氟乙烯，所述石墨与聚偏氟乙烯的质量比为(80-100):(5-20)，优选为90:10；和/或，所述第一外壳层主要由固体电解质、碳纳米管和导电聚合物组成；所述固体电解质、碳纳米管、导电聚合物的质量比为(50-80):(10-30):(10-20)，优选为(50-60):(10-30):(10-20)；所述导电聚合物选自聚苯胺、聚噻吩、聚吡咯中的一种或多种；和/或，所述碳层为无定形碳层，所述无定形碳层由包含树脂的混合液经碳化处理后得到；所述树脂选自酚醛树脂、糠醛树脂、环氧树脂中的一种或多种。

4.根据权利要求1所述的固体电解质包覆石墨复合材料，其特征在于：所述第一外壳层采用磁控溅射法制备，以包含石墨的内核作为基底，以包含固体电解质的复合材料作为靶材；制备条件为：在密闭环境中，调整基底与靶材之间的距离为5-15cm，并将基底与水平面的夹角调整为3°-10°；将密闭环境抽真空处理后向密闭环境中通入惰性气体作为溅射气体；控制密闭环境的气压为0.1-0.5Pa，通过直流溅射源进行磁控溅射，溅射时间为30-120min，将包含固体电解质的复合材料植入到包含石墨的内核的表层中，沉积厚度为100-500nm；和/或，所述碳化处理的温度为700-1000℃，碳化时间为1-48h。

5.一种固体电解质包覆石墨复合材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

(1)制备包含固体电解质的复合材料；

制备包含石墨的内核；

制备包含树脂的混合液；

(2)采用磁控溅射法，以包含石墨的内核作为基底，以包含固体电解质的复合材料作为靶材，在内核上形成第一外壳层；之后将其与包含树脂的混合液混合，干燥后进行碳化处理，形成第二外壳层，即得。

6.根据权利要求5所述的固体电解质包覆石墨复合材料的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述包含固体电解质的复合材料的制备方法为：将固体电解质、碳纳米管、导电聚合物混合均匀，之后压制成块状材料；所述固体电解质选自Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃、Li_0.35La_0.55TiO₃、Li₇La₃Zr₂O₁₂中的一种或多种；所述固体电解质、碳纳米管、导电聚合物的质量比为(50-80):(10-30):(10-20)，优选为(50-60):(10-30):(10-20)；所述导电聚合物选自聚苯胺、聚噻吩、聚吡咯中的一种或多种；和/或，

步骤(1)中，所述包含石墨的内核的制备方法为：将石墨、粘结剂混合均匀，之后压制成块状材料；所述粘结剂为聚偏氟乙烯，所述石墨与聚偏氟乙烯的质量比为(80-100):(5-20)，优选为90:10；和/或，

步骤(1)中，所述树脂选自酚醛树脂、糠醛树脂、环氧树脂中的一种或多种。