[发明专利]一种石墨烯/ZSM-5分子筛复合物及其合成方法和应用在审

专利信息
申请号: 202110700025.2 申请日: 2021-06-23
公开(公告)号: CN115501903A 公开(公告)日: 2022-12-23
发明(设计)人: 刘威;孙洪敏;王达锐 申请(专利权)人: 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院
主分类号: B01J29/40 分类号: B01J29/40;B01J21/18;B01J35/10;B01J37/30;C07C2/66;C07C15/073;C07C5/333;C07C15/46
代理公司: 北京至臻永信知识产权代理有限公司 11568 代理人: 张宝香;彭晓玲
地址: 100728 北*** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 一种 石墨 zsm 分子筛 复合物 及其 合成 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种石墨烯/ZSM-5分子筛复合物,包括:石墨烯和ZSM-5分子筛,以所述复合物的质量为基准,ZSM-5分子筛的含量为98.50%~99.96%,优选为99.0%~99.96%,石墨烯的含量为0.04%~1.50%,优选为0.04%~1.0%。

2.按照权利要求1所述的复合物,其特征在于,所述石墨烯/ZSM-5分子筛复合物中,SiO2/Al2O3摩尔比为30~100,优选为50~95。

3.按照权利要求1所述的复合物,其特征在于,所述石墨烯/ZSM-5分子筛复合物中,弱酸的酸量占总酸量47%~57%,中强酸的酸量占总酸酸量的19%~24%。

4.按照权利要求1所述的复合物,其特征在于,所述石墨烯/ZSM-5分子筛复合物中,B酸占总酸量的50%~70%,优选为55%~65%。

5.按照权利要求1所述的复合物,其特征在于,所述石墨烯/ZSM-5分子筛复合物的比表面积为200~500m2/g,优选为240~350m2/g;

和/或,所述石墨烯/ZSM-5分子筛复合物的相对结晶度为80%~120%,优选为85%~110%。

6.一种权利要求1-5任一所述石墨烯/ZSM-5分子筛复合物的合成方法,包括:

(1)将第一硅源、结构导向剂、石墨烯和水进行混合,热处理,得到晶种;

(2)将步骤(1)所得的晶种、铝源、碱源、第二硅源和水进行混合,然后经晶化,干燥;

(3)步骤(2)所得的物料经铵交换,制得石墨烯/ZSM-5分子筛复合物。

7.按照权利要求6所述的合成方法,其特征在于,步骤(1)中的第一硅源为正硅酸四乙酯或正硅酸四甲酯中的至少一种,优选为正硅酸四乙酯;步骤(2)中,第二硅源为硅溶胶或白炭黑中的至少一种,优选为硅溶胶。

8.按照权利要求6所述的合成方法,其特征在于,步骤(1)中,石墨烯为多层石墨烯。

9.按照权利要求6-8任一所述的合成方法,其特征在于,所述石墨烯需要经预处理,得到预处理后的石墨烯;所述的预处理为酸处理;

优选地,所用的酸选自盐酸、草酸中的至少一种,所述酸的质量浓度为0.05%~10.0%,优选为0.1%~5.0%;和/或,所述酸处理的处理条件包括:处理温度20℃~50℃,处理时间10小时~48小时。

10.按照权利要求6所述的合成方法,其特征在于,步骤(1)中,第一硅源以SiO2计与水的质量比为0.2~2.5,优选为0.4~2.2;

和/或,步骤(1)中,石墨烯与水的质量比为0.001~0.10,进一步优选为0.01~0.05;

和/或,步骤(1)中,结构导向剂为四乙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵、四丁基氢氧化铵中的一种或多种混合物;

和/或,步骤(1)中,结构导向剂与水的质量比为0.1~10.0;

和/或,步骤(1)中,所述混合的条件包括:温度为20℃~50℃,混合时间为10~15小时;

和/或,所述热处理的条件包括:温度为70~80℃,时间为12~80小时。

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