[发明专利]多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料及其制法和应用有效
申请号: | 202110671984.6 | 申请日: | 2021-06-17 |
公开(公告)号: | CN113385219B | 公开(公告)日: | 2022-03-08 |
发明(设计)人: | 周钰明;鲍杰华;王彦云;卜小海;张泽武;张一卫;盛晓莉 | 申请(专利权)人: | 东南大学 |
主分类号: | B01J29/46 | 分类号: | B01J29/46;B01J29/03;C07D213/22 |
代理公司: | 南京苏高专利商标事务所(普通合伙) 32204 | 代理人: | 常孟 |
地址: | 211102 江*** | 国省代码: | 江苏;32 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 多级 分子筛 封装 双金属 纳米 催化 材料 及其 制法 应用 | ||
1.一种多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料,其特征在于:在合成多级孔分子筛过程中,原位引入PtNi双金属前驱体;所述的多级孔分子筛为改性硅源、铝源和季铵盐类结构导向剂通过交替组装成形;所述的PtNi双金属前驱体为Pt源、Ni源和胺类结构导向剂通过静电自组装制得,以催化材料总质量计,镍的质量百分比为0.1~20 wt%,铂的质量百分比为0.1~5 wt%;所述改性硅源由硅烷偶联剂对纳米二氧化硅改性制得;其中,所述的硅烷偶联剂选自3-(2,3-环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷或甲基丙烯酰氧基硅烷中的任一种;所述纳米二氧化硅的平均粒径为30~50 nm;所述的胺类结构导向剂选自乙二胺或二乙烯三胺。
2.根据权利要求1所述的一种多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料,其特征在于:所述的铝源选自偏铝酸钠或异丙醇铝;所述的季铵盐类结构导向剂选自四丙基氢氧化铵或四丙基溴化铵。
3.根据权利要求1所述的一种多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料,其特征在于:所述的Pt源选自醋酸铂或氯铂酸钾;所述的Ni源选自碱式碳酸镍或氯化六氨合镍。
4.根据权利要求1所述的一种多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料,其特征在于:所述的多级孔分子筛兼具微孔和介孔结构,为ZSM-5或Silicalite-1分子筛。
5.一种权利要求1-4任一种所述的多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1) 将纳米二氧化硅和去离子水先加入到反应釜中反应,70~90℃反应0.5~2 h后,加入硅烷偶联剂的甲醇溶液,继续反应6~10 h,反应结束后过滤、洗涤、干燥得改性硅源;
(2) 将胺类结构导向剂和去离子水先加入到反应釜中反应,30~60℃反应0.2~0.5 h后,加入Pt源、Ni源,继续反应0.5~2 h,得PtNi双金属前驱体;
(3) 将改性硅源、铝源、季铵盐类结构导向剂、NaOH、PtNi双金属前驱体加入水热反应釜中,40~180℃反应1~5 d,降至室温后过滤;用去离子水洗涤滤饼至洗涤液呈中性并干燥,然后在5~50mL/min的空气流中、400~700℃下焙烧3~10 h,降至室温,得多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料。
6.根据权利要求5所述的多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料的制备方法,其特征在于:所述步骤(1)中,去离子水、硅烷偶联剂、甲醇、纳米二氧化硅的质量比为30~50:0.2~0.5:10~20:1。
7.根据权利要求5所述的多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料的制备方法,其特征在于:所述步骤(2)中,去离子水、胺类结构导向剂、Ni源、Pt源的质量比为100~200:5~20:2~10:1。
8.根据权利要求5所述的多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料的制备方法,其特征在于:所述步骤(3)中,去离子水、改性硅源、铝源、季铵盐类结构导向剂、NaOH、PtNi双金属前驱体的质量比为500~1000:10~500:0~20:20~200:3~20:1。
9.权利要求1所述的多级孔分子筛封装铂镍双金属纳米催化材料在吡啶脱氢偶联一步合成2,2’-联吡啶反应中作为催化剂的应用。
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