[发明专利]一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法

权利要求书

1.一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，该方法是以V-N-C材料为多相催化剂，以分子氧为氧源，在含氮化合物存在下，在溶剂中将吡啶甲醇/吡啶甲醛一步氧化酰胺化为吡啶甲酰胺，具体步骤如下：

将吡啶甲醇/吡啶甲醛、V-N-C催化剂、含氮化合物、溶剂投入反应釜中，再通入分子氧作为氧源，密闭反应釜后，搅拌加热升温至60-160℃，反应时间不大于12h，然后冷却到室温，释放压力，过滤掉催化剂后，分离得到吡啶甲酰胺；

所述的催化剂用量为原料吡啶甲醇/吡啶甲醛投料量的1-40wt％；反应中的分子氧来自空气、氧气或者含有氧气的气体，氧气分压为0.1-2MPa。

2.根据权利要求1所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的吡啶甲醇/吡啶甲醛为Ⅰ、Ⅱ结构式中一种或二种混合物，对应吡啶甲酰胺结构式为Ⅲ；

其中，含有的取代基R为H、烷基、苯基、卤素、硝基、氰基、氨基、甲氧基、乙氧基、乙酰氨基或乙酰氧基中一种或者两种以上组合，当R为H时，表示吡啶环上只有羟甲基或醛基；所述取代基R的个数为一个或一个以上，R取代基的位置为邻位、间位或对位中一种或多种。

3.根据权利要求2所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的吡啶甲醇/吡啶甲醛为Ⅰ、Ⅱ结构式中羟甲基、醛基在吡啶环上的α位、β位或γ位。

4.根据权利要求1或2或3所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的溶剂为水、甲苯、对二甲苯、邻二甲苯、间二甲苯、乙苯、N,N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、环己烷、正己烷、二氯甲烷、乙酸乙酯、乙酸丁酯、甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丙醇、乙腈、苯乙腈中一种或者多种。

5.根据权利要求4所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的溶剂用量为原料吡啶甲醇/吡啶甲醛质量的0.2-20倍。

6.根据权利要求1或2或3所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的含氮化合物为尿素、甲酰胺、乙酰胺、氨水、碳酸铵、碳酸氢铵、氨基甲酸铵、甲酸铵、乙酸铵、磷酸铵、磷酸氢二铵、硫酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵、氯化铵中的一种或者多种。

7.根据权利要求6所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的含氮化合物用量为原料吡啶甲醇/吡啶甲醛摩尔量的0.2-10倍。

8.根据权利要求1所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述V-N-C材料催化剂是以一定比例的无机钒化合物与有机胺混合后经热处理制备，制备的方法如下：将无机钒化合物与有机胺混合，将此混合物在300-1000℃的条件下惰性气氛中煅烧0.5-20h后冷却，得到V-N-C材料催化剂；所述的有机胺中的胺基与无机钒化合物中的钒摩尔比为1:1-1:6。

9.根据权利要求8所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述的无机钒化合物为硫酸氧钒、偏钒酸铵、偏钒酸钠、二氧化钒、五氧化二钒中一种或多种，所述的有机胺为聚苯胺、二乙烯二胺、三聚氰胺中一种或多种。

10.根据权利要求8所述的一种一步氧化酰胺化制备吡啶甲酰胺的方法，其特征在于，所述催化剂制备过程中的惰性气氛为氮气、氩气中一种或者一种以上混合物。