[发明专利]自模板法制备锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料的方法及复合多孔材料、应用

说明书

本发明属于复合材料技术领域，尤其是涉及一种自模板法制备锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料的方法及锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料、应用，所述方法包括前驱体制备、热处理及中间产物洗涤等步骤。本发明自模板法制备锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料的方法具有原料廉价易得、制备工艺简单、物相纯净、环保和产量高、易于生产的特点，具有良好的应用前景；本发明中的锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料作为锂离子电池负极材料时，不仅提高了电池的安全性，具有更高的比容量和倍率性能和更长的循环寿命。

技术领域

本发明涉及复合材料技术领域，尤其是涉及一种自模板法制备锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料的方法及锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料、应用。

背景技术

由于具有较长的循环寿命，高能量密度，低自放电特性，安全工作电压和无记忆效应，锂离子电池（LIBs）已广泛应用于我们的现代生活中如便携式电子设备。然而，目前的LIBs不足以满足包括电动汽车，混合动力汽车和新兴智能电网在内的大规模应用的不断增长的需求。其中能量密度和循环寿命作为LIB的最重要特征，必须升级和改进。作为锂离子电池中广泛使用的负极材料，石墨的理论容量有限（~372mAh·g^-1），倍率性能很差，难以不能满足大规模能量应用的紧迫性。因此需要探索新型负极材料以满足需求的持续增长。

锑基合金材料可以提供比商用石墨更高的理论容量，并且基于多电子合金化反应机理，是很有前途的锂离子负极材料。此外，合适的工作电压（约0.4 V）可以避免树枝状晶体的生长并确保高安全性。然而，循环过程中合金化/脱合金反应引起的大体积变化将导致严重的结构崩溃、电极粉化，以致电极的容量迅速下降。通过将Sb与其他金属合金化并同时将它们与多孔碳基体结合来构造均匀的纳米多孔复合材料是一种有效的策略。 制备复合材料的传统方法是简单的装载，其中锑或合金在快速重复循环中很容易从碳基体上脱离，从而容易导致容量快速下降。另外，锑或合金纳米颗粒的高表面能会自发引起团聚。这些在一定程度上限制了锑基合金材料作为锂离子电池负极材料的发展。

发明内容

为解决上述问题，本发明提供了一种自模板法制备锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料的方法，该制备方法采用反应自发形成易溶于水的溶盐模板作为造孔剂，具有原料廉价易得、制备工艺简单、模板易回收、环保无污染和产量高的特点，有望规模化应用；

本发明提供了一种由上述方法制得的锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料，所制备的锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料具有强的M-N共价键，增强了锑基合金与碳材料之间的界面离子存储能力和稳定性，同时防止合金与碳的结合、脱落并避免结块；

本发明还提供了一种锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料，将其作为锂离子电池负极材料进行应用；作为负极材料应用在锂离子电池中时具有高电导率、高比表面积、高体积变化抑制效应、相对更安全的工作电压平台和赝电容增强的多重特性，从而不仅提高了锂离子电池的安全性，也改善了锂离子电池的循环稳定性和倍率性能，使组装的锂离子电池具有更好的电化学性能。

为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

一种自模板法制备锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料的方法，包括以下步骤：

a）将金属溶盐、锑源、柠檬酸盐和氮源加入到溶剂中混合均匀，干燥后制得前驱体；

b）将前驱体在非氧化性保护气氛下热处理，获得中间产物；

c）将中间产物用水或无水乙醇进行洗涤处理，洗涤完成后干燥，制得锑基合金/氮掺杂碳复合多孔材料。