[发明专利]一种基于单线态氧选择性降解有机污染物的流通式电化学系统及其应用

说明书

本发明公开了一种基于单线态氧选择性降解污染物的流通式电化学系统及其在选择性降解水体中有机污染物中的应用。本发明中阴极CNT滤膜制备方法为：将多壁CNT溶于1‑甲基‑2‑吡咯烷酮中超声，使之分散均匀；将得到的分散液真空抽滤到聚四氟乙烯支撑膜上，制成CNT滤膜。所述流通式电化学系统包括一侧设有进水口、另一侧设有出水口的壳体，壳体内设有阳极和阴极，所述阳极采用多孔钛片，所述阴极采用上述CNT滤膜的制备方法所制得的CNT滤膜，阴极靠近进水口的一侧设有用于连接阴极的钛环连接器，阴极与阳极之间设有绝缘硅胶分离器。本发明为选择性环境修复提供了一种高效、快速的方法。

技术领域

本发明涉及一种基于单线态氧选择性降解有机污染物的流通式电化学系统，属于水处理技术领域。

背景技术

单线态氧(¹O₂)是一种不稳定的激发态氧，它与超氧自由基、羟基自由基和过氧化氢(H₂O₂)等氧活性物种类似，在物理、化学、生物医学及环境中发挥着重要作用。目前，主要通过催化剂活化过硫酸盐来产生¹O₂。例如，发明专利 (CN201711399032.3)提供了一种使用羧基化碳材料活化过硫酸盐产生¹O₂的方法，但由于粉末碳材料在水中易发生团聚，不易分离回收，因此很难在水体修复中得到广泛应用。发明专利(CN201310593743.X)提供了一种利用固体过氧化物诱导过硫酸盐产生¹O₂的方法，这种方法利用固体氧化物在水中原位产生H₂O₂并与过硫酸盐反应生成¹O₂，然而操作过程比较繁琐，反应时间较长。相对于这些方法而言，利用次氯酸根(ClO^-)离子与H₂O₂在水溶液中均相反应是一种更具前景且更为方便、可行的方法。在一定条件下，此反应几乎100％定量生成¹O₂ (Chem.Rev.2005,105,3371-3387)。然而，对于传统均相系统的¹O₂产生，在实际应用中仍有三个普遍存在的问题：(1)反应动力学缓慢；(2)H₂O₂的运输、储存和过量使用中相关的风险高；(3)实际应用中的操作困难。

首先，从传质的角度来看，常规间歇式反应器由于目标化合物向活性氧的传质受到扩散限制，即使在良好的水力混合条件下，也很难克服这一问题。为了增强传质可采用流通式设计，将溶液通过多孔过滤系统实现更大的对流和混合，从而强化传质，并更好地接触活性位点。同时，过滤系统的使用也增加和改善了带电化合物吸附动力学的可能性，可通过施加外部电场来实现。其次，许多产生¹O₂的非均相系统使用过量的H₂O₂以获得较高的¹O₂产率。这不仅增加了成本，而且增加了处理高浓度H₂O₂的风险。为了避免H₂O₂浓度过高，可借鉴电芬顿的相关技术实现H₂O₂的原位生成(Appl.Catal.B:Environ.,2019,260,118204)。据报道，一维碳纳米管(CNT)材料具有较大的比表面积和优异的导电性，对O₂的两电子还原反应具有较高的催化活性和选择性。如果设计一个电化学系统，利用CNT良好的成膜性制得CNT膜并作为阴极，在ClO^-离子存在的情况下，可利用 ClO^-与原位生成的H₂O₂反应产生¹O₂。采用流通式的操作模式可有效改善这一电化学系统的传质效能。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是：提供一种具有单线态氧介导的选择性降解有机污染物的流通式电化学系统。