[发明专利]一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用

说明书

本发明提供了一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用，氮掺杂碳纳米管环绕在碳化钼颗粒的周围，并包覆在基底表面；该复合材料是首先采用水热合成法在基底上均匀包覆氧化钼前驱体，然后将氧化钼前驱体在焙烧炉中于惰性气氛下进行高温退火，并在高温退火过程中向焙烧炉中引入含氮的有机物进行高温热解反应而制得的。本发明制备工艺流程简单，操作容易，成本低，不使用易燃易爆的气体，且所得复合材料催化性能提高，稳定性强，对于工业电解水催化剂的发展具有大规模应用的潜力。

技术领域

本发明涉及一种复合材料，具体地说是涉及一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料及其制备方法与应用。

背景技术

碳化钼是具有金属光泽的灰色粉末，具有很高的熔点和硬度、良好的热稳定性和机械稳定性、极好的抗腐蚀性等优点。近年来碳化钼因拥有与铂等贵金属相似的d电子结构，被称为“类贵金属催化剂”，成为了新型无机催化材料研究领域的一个研究热点，在加氢脱氮、加氢脱硫、选择加氢、烷烃异构化、甲烷二氧化碳重整、水汽转变等反应中都表现出了较高催化活性。

碳化钼的传统合成方法是“气固相合成法”，即氧化钼在甲烷/氢气的混合气体环境下，高温碳化获得。该方法涉及甲烷、氢气等易燃易爆气体，危险性较大。同时，由于碳化钼材料在高温制备过程中存在不可避免的团聚过程或过度生长，使得合成出来的碳化钼粒径较大（微米级别），且合成的催化剂出现“纵度差异”，因此制备高分散的碳化钼纳米结构仍然是一个挑战。

为了制备形貌均匀、电催化活性高的碳化钼材料，一方面，可以将碳化钼和导电碳纳米材料复合，以避免碳化钼颗粒的团聚，进而提高活性位点的暴露和电化学反应的进行；另一方面，可以为碳化钼提供比表面积比较大的载体，制备自支撑电极结构，避免碳化钼的聚合导致粒子变大的同时，有利于电解液的渗透，便于电子传输。然而，当前报道的大多数碳化钼基催化剂是以粉末形式制得的，这些粉末需要经过较为繁琐的制备过程才能进行测试，其机械性能，电荷和传质能力都很差。因此，制备出易操作且具有高效催化性能的自支撑式的碳化钼基催化材料对于实际应用是非常必要的，但却很少受到关注。

发明内容

本发明的目的之一是提供一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料。

本发明的目的之二是提供一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法。

本发明的目的之三是提供前述基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料在工业电解水析氢电催化剂方面的应用。

本发明的目的之一是这样实现的：

一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料，氮掺杂碳纳米管环绕在碳化钼颗粒周围，且包覆在泡沫镍表面。

所述氮掺杂碳纳米管的直径为40~60 nm，优选地，所述氮掺杂碳纳米管的直径为50 nm左右。

氮掺杂碳纳米管中氮的掺杂量（氮原子摩尔量与氮、碳原子总摩尔量的比例）为8~10%，优选9.3%；氮掺杂碳纳米管与碳化钼的质量比为8%~17%。

碳化钼颗粒的粒径为200~400 nm。

所述基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料是在基底上包覆氧化钼前驱体，并将氧化钼前驱体于惰性气氛下进行高温退火过程中引入含氮的有机物进行高温热解反应而得到的。

本发明的目的之二是这样实现的：

一种基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料的制备方法，包括如下步骤：

（a）采用水热合成法在基底上包覆氧化钼前驱体；

（b）将步骤（a）所得氧化钼前驱体在焙烧炉中于惰性气氛下进行高温退火，并在高温退火过程中向所述焙烧炉中引入含氮的有机物进行高温热解反应，即可得到基底负载氮掺杂碳纳米管环绕碳化钼颗粒复合材料。