[发明专利]用于二次电池的硅基负极材料及其制备方法，二次电池

权利要求书

1.一种用于二次电池的硅基负极材料，包括：

内核，所述内核由Si粒子和硅氧化物SiOx₁构成，其中0＜x₁＜2；

第一壳层，所述第一壳层包括通式为MySiOz的化合物以及单质C材料，其中0＜y≤4，0＜z≤5，且z≥x₁，所述M为Li、Na、Mg、Al、Fe、Ca中的任意一种或者多种，所述第一壳层包覆所述内核，并且所述第一壳层中M、C的含量由靠近内核的一侧向远离内核的一侧逐渐增加；以及

第二壳层，所述第二壳层包括碳膜层或者碳膜层与导电添加剂形成的复合膜层，所述第二壳层包覆所述第一壳层。

2.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述硅基负极材料中M的质量百分比含量1～15％，其中，M占第一壳层的质量百分比含量为1～40％。

3.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述第一壳层中M、C的质量百分比含量由靠近内核的一侧向远离内核的一侧呈梯度增加。

4.如权利要求3所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，靠近内核的一侧M的质量百分比含量占第一壳层的0～5％，远离内核的一侧M的质量百分比含量占第一壳层的30～48％。

5.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述单质C材料包含硬碳、软碳或者无定形碳中任意一种或者多种。

6.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述碳膜层的材料包含硬碳、软碳或者无定形碳中任意一种或者多种，所述导电添加剂包括碳纳米管、石墨烯、导电炭黑、气相生长碳纤维、导电石墨中的任意一种或多种。

7.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述硅基负极材料中，单质C的质量百分比含量为0.1～2％，所述碳膜层或者碳膜层与导电添加剂形成的复合膜层的质量百分比含量为0.1～15％，所述导电添加剂的质量百分比含量为0～5％。

8.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述内核中值粒径为1～10μm，所述第一壳层的厚度为0.01～2μm，所述第二壳层的厚度为0.01～1μm。

9.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，所述内核中Si粒子均匀分散在SiOx₁中。

10.如权利要求1所述的用于二次电池的硅基负极材料，其特征在于，以所述硅基负极材料的质量为100％计，所述Si粒子、硅氧化物SiOx₁和MySiOz的质量百分比含量之和为83～99％。

11.一种用于二次电池的硅基负极材料的制备方法，其特征在于，包括：

制备第一混合物，所述第一混合物包括硅氧原料SiOx、金属源物质和碳源物质，其中0＜x＜2；

将所述第一混合物在非氧条件下煅烧，得到第一产物，所述第一产物包括：

内核，所述内核由Si粒子和硅氧化物SiOx₁构成，其中0＜x₁＜2，x₁＞x；以及

第一壳层，所述第一壳层包覆所述内核，并且所述第一壳层包括通式为MySiOz的化合物和单质C，其中0＜y≤4，0＜z≤5，且z≥x₁，所述M为Li、Na、Mg、Al、Fe、Ca中的任意一种或者多种，所述第一壳层中M、C的含量由靠近内核的一侧向远离内核的一侧逐渐增加；以及

将所述第一产物通过碳源物质或者碳源物质和导电添加剂进行包覆反应，然后在非氧化气氛中进行碳化处理，在所述第一壳层表面包覆第二壳层，其中，所述第二壳层包括碳膜层或者碳膜层与导电添加剂形成的复合膜层。