[发明专利]一种低金属含量、介孔类石墨氮化碳纳米片的合成方法

说明书

本发明涉及一种具有同时具有介孔结构和纳米片层结构的类石墨氮化碳材料的简易制备方法。处理过程中，类石墨氮化碳材料中的氮原子被氢离子攻击，材料结构中部分C‑N键发生断裂，形成缺陷，进一步形成空穴；同时氧化性酸根离子破坏类石墨氮化碳层与层之间的氢键，形成纳米片层结构。为了提高材料的光催化活性，同时降低材料制备成本，提高助催化剂贵金属Pt的原子利用效率，通过浸渍法和低温煅烧处理后，可以将极少量的Pt单原子负载在材料的缺陷位处。所述的介孔类石墨氮化碳纳米片材料具有均匀的孔径分布、高的比表面积和孔容，有利于反应物和产物分子的吸附、扩散和脱附，在光催化催化、光电催化、生物、吸附分离等领域具有广泛的应用前景。

技术领域

本发明属于催化材料以及纳米材料技术领域，涉及二维介孔类石墨氮化碳材料的新型制备方法。

背景技术

二维介孔类石墨氮化碳材料具有高的比表面积、大的孔容、可调控的介观结构和孔径尺寸等特点，近些年来备受关注。很多研究表明，材料比表面积高低、孔径大小等都是决定介孔材料应用范围的重要因素，尤其是在多相催化、吸附分离(例如小分子气体，生物大分子酶、蛋白质等)等领域具有重要的影响作用。

1996年，美国弗吉尼亚理工大学David M.Teter通过第一性原理赝势计算预测到类石墨氮化碳(g-C₃N₄)的存在。该材料由C、N元素交替排列形成六元环，具有类似石墨的二维片层结构，层与层之间靠氢键连接。2009年，王心晨和Kazunari Domen等人将g-C₃N₄用于光催化裂解水制备氢气。自此以后，该类型材料在光催化、光电催化等应用领域得到了广泛的关注。然而，块体g-C₃N₄材料中的光生电子-空穴易发生复合、材料的比表面积较低等特点导致材料的催化活性比较差。为了提高材料的比表面积，人们常用以下方法改性：1)通过模板法构造介孔g-C₃N₄，但是采用该方法合成介孔材料时，需要引入软/硬模板；后续去除模板剂的过程比较复杂，且容易造成环境污染。2)通过剥离法或者热氧化法制备g-C₃N₄纳米片，该类型方法得到的产物产率较低、能耗大、周期长。因此，近些年来，人们试图寻找一种简单、高效、易控制的方法合成介孔g-C₃N₄纳米片。

以g-C₃N₄材料为光催化剂开展光催化、光电催化系列工作时，通常需要选择贵金属Pt为助催化剂。然后，由于贵金属Pt的储量有限，且近些年来随着Pt消耗量的不断增加，导致材料的价格不断上升。因此，降低贵金属材料Pt的粒径、提高Pt的分散度，进而提高贵金属材料的原子利用率，是降低成本、提高催化效率的有效方法之一。

发明内容

本发明提供了一种“简单一步水热法制备具有介孔结构和纳米片层结构类石墨氮化碳”的材料合成方法，采用该方法合成的材料具有较高的比表面积、材料的尺寸大小均一、材料厚度明显变小。

本发明的技术方案如下：

一种低金属含量、介孔类石墨氮化碳纳米片的简易合成方法，包括以下步骤：

(1)将富含碳、氮的前驱体材料在200～850℃条件下煅烧形成类石墨氮化碳(g-C₃N₄)；升温速率为1～15K/min。

(2)利用细胞粉碎机，将煅烧获得的g-C₃N₄材料均匀分散到蒸馏水中；细胞粉碎机的输出功率效率为10％～70％；

(3)向步骤(2)的g-C₃N₄水溶液中加入不同浓度的氧化性酸，室温搅拌1～8小时；加入氧化性酸的浓度为0.01～1mol/L；