[发明专利]一种高效催化氧化甲苯的三维有序介孔二氧化铈负载Pt-MnOx

说明书

一种高效催化氧化甲苯的三维有序介孔二氧化铈负载Pt‑MnO_x催化剂，属于催化化学与纳米科学领域。首先用KIT‑6模板法制备载体三维有序介孔二氧化铈，以Ce(NO₃)₃·6H₂O为前驱体溶液，乙醇为溶剂；然后用乙二醇还原法制备PtMn纳米粒子，以氯铂酸和乙酸锰为金属前驱体，以含有硼氢化钠的乙二醇溶液为还原剂；最后采用吸附法，将meso‑CeO₂载体和PtMn纳米粒子混合搅拌，得到meso‑CeO₂负载PtMn双金属催化剂，在空气中经焙烧得到mPt‑nMnO_x/meso‑CeO₂催化剂。本发明材料新颖，制备工艺简单，产物粒子形貌规整可控，所得催化剂对甲苯氧化表现出良好的催化活性、热稳定性和抗水性。

技术领域

本发明涉及一种高效催化氧化甲苯的三维有序介孔二氧化铈(meso-CeO₂) 负载Pt-MnO_x双金属催化剂，其中以KIT-6为模板和以硼氢化钠为还原剂，利用KIT-6模板法和乙二醇还原法分别制备meso-CeO₂和mPt-nMnO_x/meso-CeO₂ (m＝0-0.39wt％,n＝0-0.78wt％)催化剂，最终达到甲苯的高效催化氧化。属于催化化学与纳米科学领域。

背景技术

挥发性有机污染物(VOCs)不仅污染大气环境，还危害人体健康。特别是甲苯，被世界卫生组织国际癌症研究机构列入三类致癌物清单中。在VOCs消除技术中，催化氧化法由于其高效节能、除去效率高等优点而成为目前广泛使用的方法之一。该技术的关键是制备出价格低廉、活性优良且热定性好的催化剂。大量研究结果表明，负载贵金属(如Pd、Pt等)催化剂对VOCs氧化显示良好的催化活性，但是价格昂贵、高温易烧结等缺点限制其广泛应用。在贵金属中掺杂一种过渡金属形成双金属催化剂，是降低贵金属用量、提高热稳定性和活性的一种有效方法。本课题组已成功制备了Pt_xCo/meso-MnO₂和 Pd-GaO_x/Al₂O₃催化剂，分别用于甲醇和甲烷的催化燃烧(J.Yang,et al.,Catalysis Today,2019,332:168-176；Z.Q.Hou,et al.,ChemCatChem,2018,10:5637-5648)。二氧化铈具有良好的释储氧能力，将二氧化铈制备成介孔结构有利于提高其比表面积，增加其催化活性。因此，将二氧化铈制成介孔结构后再负载PtMn双金属纳米粒子，经高温焙烧形成的mPt-nMnO_x/meso-CeO₂有望成为高性能催化剂。据我们所知，目前尚无meso-CeO₂负载Pt-MnO_x催化剂制备及其对甲苯催化氧化性能的报道。本发明公开了mPt-nMnO_x/meso-CeO₂催化剂的可控制备方法，研究发现0.37Pt-0.16MnO_x/meso-CeO₂催化剂具有优良的催化活性、热稳定性和抗水性能。

发明内容

本发明的目的在于，利用KIT-6硬模板法和乙二醇还原法分别制备 meso-CeO₂和mPt-nMnO_x/meso-CeO₂(m＝0-0.39wt％,n＝0-0.78wt％)催化剂，用于甲苯的催化氧化。

一种高效催化氧化甲苯的三维有序介孔二氧化铈负载纳米Pt-MnO_x催化剂，其特征在于，在三维有序介孔二氧化铈上负载有纳米Pt-MnO_x，其中Pt主要以金属态的形式存在，Mn主要以氧化物的形式存在，即为 mPt-nMnO_x/meso-CeO₂催化剂，m＝0-0.39wt％,n＝0-0.78wt％，优选n不为0，进一步优选m、n均不为0。

本发明的催化剂为立方晶相结构。