[发明专利]一种高效催化氧化甲苯的三维有序介孔二氧化铈负载Pt-MnOx

权利要求书

1.一种高效催化氧化甲苯的三维有序介孔二氧化铈负载纳米Pt-MnO_x催化剂的应用，其特征在于，用于催化氧化甲苯，催化反应的温度为160-220℃，用于催化反应气体中含有水蒸气的体系，气体反应体系中水蒸气的体积百分含量为0-5％，催化反应最终成二氧化碳和水，连续反应30h；

催化剂为在三维有序介孔二氧化铈上负载有纳米Pt-MnO_x，其中Pt主要以金属态的形式存在，Mn主要以氧化物的形式存在，即为mPt-nMnO_x/meso-CeO₂催化剂，m＝0-0.39wt％,n＝0-0.78wt％，m、n均不为0，CeO₂为立方晶相结构；三维有序介孔二氧化铈负载纳米Pt-MnO_x催化剂的制备方法，包括以下步骤：

(1)采用KIT-6硬模板法制备三维有序介孔二氧化铈(meso-CeO₂)；

(2)采用乙二醇、硼氢化钠还原法制备PtMn纳米粒子；

(3)采用物理吸附法制备meso-CeO₂负载PtMn纳米粒子；

(4)mPt-nMnO_x/meso-CeO₂的生成：将步骤(3)得到的meso-CeO₂负载PtMn纳米粒子置于马弗炉中焙烧，焙烧程序为：以0.8-1.5℃/min的速率由室温升至500℃并在该温度下保持2-4小时，然后冷却到室温，得到mPt-nMnO_x/meso-CeO₂催化剂。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述的制备方法具体包括以下步骤：

(1)采用KIT-6硬模板法制备三维有序介孔二氧化铈(meso-CeO₂)：

在室温下，将Ce(NO₃)₃·6H₂O和KIT-6模板溶解于乙醇中，磁力搅拌直到得到白色固体A；将得到的固体A置于马弗炉中焙烧，焙烧程序为：以1℃/min的速率由室温升至600℃并在该温度下保持6h，然后冷却到室温，得到淡黄色固体B；利用氢氧化钠溶液洗涤所得固体B，去除KIT-6模板，然后用去离子水和乙醇洗涤数次，过滤、干燥后，即得到meso-CeO₂；每2gCe(NO₃)₃·6H₂O对应1g KIT-6模板和20mL乙醇；

(2)采用乙二醇、硼氢化钠还原法制备PtMn纳米粒子：

将一定量的氯铂酸(H₂PtCl₆)、乙酸锰和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)溶解在乙二醇中，其中Pt/PVP的质量比为1：1.5，在温度为50℃、N₂气氛下，搅拌均匀；将含有硼氢化钠的乙醇溶液加入上述溶液中，搅拌15min后得到PtMn纳米粒子溶液；

(3)采用物理吸附法制备meso-CeO₂负载PtMn纳米粒子：

取一定量的步骤(1)制备的三维有序介孔二氧化铈加入到步骤(2)纳米粒子溶液中，将其置于超声设备中超声10分钟，并经过至少6小时的搅拌后，过滤、干燥后得到meso-CeO₂负载PtMn纳米粒子的催化剂；

(4)mPt-nMnO_x/meso-CeO₂的生成：将步骤(3)得到的催化剂置于马弗炉中焙烧，焙烧程序为：以1℃/min的速率由室温升至500℃并在该温度下保持3小时，然后冷却到室温，得到mPt-nMnO_x/meso-CeO₂催化剂。