[发明专利]一种可见光催化还原去除六价铀的催化剂和方法及应用

说明书

本发明涉及一种可见光催化还原去除六价铀的催化剂和方法及应用。所述催化剂为ZnFe₂O₄。本发明所提供的光催化还原去除六价铀的催化剂廉价易制备，兼具可见光影响和磁分离特性。本发明去除六价铀的方法，在室温氮气气氛中可见光条件即可去除U(VI)，还具有很好的光催化活性，对于U(VI)(50ppm)去除率在1h内接近100％。ZnFe₂O₄光催化还原去除U(VI)简单，绿色，高效，在放射性环境修复方面具有应用前景。

技术领域

本发明涉及放射性废水处理技术领域，具体涉及一种可见光催化还原去除六价铀的催化剂和方法及应用。

背景技术

铀是常用的核燃料资源。铀矿开采和放射性废物处理等一系列核工业活动会不可避免地向环境中释放铀。铀具有化学毒性和放射毒性，对生态环境安全和人体健康产生潜在威胁。因此环境中铀的分离去除是紧迫同时也是具有重要现实意义的研究课题。过去的几十年里已经开发了许多分离去除放射性核素的方法，例如蒸发浓缩法，溶剂萃取法，吸附法和化学沉淀法等等。虽然这些方法在一定程度上取得了令人振奋的结果，但是这些方法也存在一定的缺陷。例如，蒸发浓缩法能耗大，而吸附法和化学沉淀法会造成二次污染等。

易溶的U(VI)是自然环境中铀的主要存在形式，将可溶的U(VI)还原为微溶的U(IV)是有效减少铀污染的可行方法。目前已报道的还原去除U(VI)的方法包括化学还原法，生物还原法和光催化还原法，在这些方法中光催化还原法因其简单、绿色、高效的特点逐渐成为当前的研究热点。迄今为止，已经报道了TiO₂及其复合物，Ti₃C₂/SrTiO₃等用于光催化还原去除U(VI)。虽然这些材料在紫外光下具有较高的光催化活性，但是紫外光只占太阳光的5％，光能利用率低。随后研究者们发现Fe₂O₃/rGO，Sn-In₂S₃和非金属(B,S,P)掺杂C₃N₄等在可见光下可以去除U(VI)。然而这些光催化材料同样存在诸如光催化效率低(Fe₂O₃/rGO)和成本较高(Sn-In₂S₃)等缺点，同时这些材料光催化后难以分离回收，在一定程度上限制了其在实际体系中的应用。因此，目前迫切需要寻求兼具价格低廉、易回收和可见光响应的等特点的材料用于光催化还原去除U(VI)。

具有过渡金属尖晶石结构的ZnFe₂O₄由于其低成本、可见光响应(Eg≈1.9eV)、光化学稳定性良好和磁性可回收等特点而受到广泛关注。研究表明，ZnFe₂O₄在可见光下可以降解有机物，去除NO，产氢和还原Cr(VI)。ZnFe₂O₄还原去除U(VI)目前尚未有相关报导。此外，ZnFe₂O₄具有不同的形貌结构。形貌结构是否会影响ZnFe₂O₄本身的光催化活性值得仔细研究。目前，亟需提供一种新的光催化还原去除U(VI)的方法。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的在处理含铀废水方面的不足之处，提供简单高效适用性强的一种可见光催化还原去除六价铀(U(VI))的催化剂和方法及应用。

具体而言，本发明目的在于提供一种用于可见光催化还原去除六价铀的催化剂，所述催化剂为ZnFe₂O₄。本发明的ZnFe₂O₄催化剂廉价易制备，兼具可见光响应和磁分离特性。