[发明专利]一种基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法

权利要求书

1.一种基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，包括以下步骤：

步骤一，将待测样品在不同升温速率下进行热分析-质谱分析联用实验，得到以强度为纵坐标、以温度为横坐标的离子流图谱；

步骤二，选择能够表征基元反应进程特征的气态产物作为特征气体，根据特征气体的荷质比即质量数，确定特征气体的离子流曲线；

步骤三，对特征气体的离子流曲线进行微分运算，得到特征气体离子流的微分曲线，微分曲线中，基元反应均包括一个向上的波峰和一个向下的波谷；

步骤四，以波峰起始位置即切线向上偏离水平线的位置的温度作为反应起始温度，以波谷结束位置即切线向下重合水平线的位置的温度作为反应终止温度，标记基元反应的起始温度和终止温度，如果反应过程包含多个步骤，则依次分别标记；

步骤五，在确定的起始温度和终止温度范围内，对特征气体的离子流曲线进行积分运算，得到特征气体离子流的积分曲线，该积分曲线即为特征气体的释放进度曲线，亦是基元反应的转化率曲线；

步骤六，将得到的积分曲线导出为文本数据，即得到反应转化率随温度的变化数据；

步骤七，按照步骤二～步骤六的方法，依次对不同升温速率下获得的特征气体的离子流图谱进行处理，得到不同升温速率下基元反应转化率随温度的变化数据，再采用动力学计算方法对得到的反应转化率随温度的变化数据进行处理，得到基元反应动力学方程。

2.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤一中，测试采用热分析和质谱分析联用的实验方法，按照固定升温速率的升温方式进行，采用一个或者多个升温速率；将质谱测试的结果表示为以强度为纵坐标、以温度为横坐标的离子流图谱。

3.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤二中，所述气态产物具备唯一识别待研究基元反应的特征，并且其释放过程伴随基元反应的全过程；所述特征气体的离子流的荷质比即质量数与特征气体一致，并且与其他气体产物的荷质比区分开来。

4.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤三中，将微分计算的结果以曲线图的形式表示；在特征气体离子流的微分曲线上，单一反应过程均包括一个向上的波峰连接一个向下的波谷，并且具备波峰在前、波谷在后的特征。

5.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤四中，如果特征气体的离子流的微分曲线上出现多对波峰和波谷，则按照温度由低到高的次序，依次分别标注每一阶段反应的起始温度和终止温度。

6.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤五中，通过积分运算得到曲线上任意一点位置对应的累积积分面积数据和总积分面积数据；将积分运算的结果以图示形式表示，即：以温度为横坐标、以各点对应的累积面积与总面积的比值数据为纵坐标绘图。

7.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤六中，将特征气体的离子流积分曲线导出为反应转化率-温度的数据点。

8.根据权利要求1所述基于质谱离子流特性计算基元反应动力学的方法，其特征在于，所述步骤七中，动力学计算以反应转化率-温度数据为基础，对每一个升温速率下测试数据都进行步骤二～步骤六的处理。