[发明专利]一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法

权利要求书

1.一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，所述制备方法是指一步法将硅负极、硅与氧化硅复合物、硅材料的微纳米化和硅碳复合四个方面同时整合形成微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物的制备方法，所述微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物的化学式为micro-nono-Si/SiOx/SiO₂@C，其中0＜x＜2，其中x等于1时即为氧化亚硅，其特征在于所述制备方法是按下述步骤进行的：将高温熔体盛装于容器，将二氧化硅微粉和有机碳源添加至所述容器中，有机碳源在高温下裂解成原子碳并在高温熔体中扩散；原子碳与二氧化硅发生反应：部分二氧化硅被还原生成硅，部分二氧化硅被还原成变氧型氧化亚硅SiOx，部分二氧化硅未被还原，剩余未反应的原子碳过饱和析出生成炭黑和石墨烯；从而得到碳复合二氧化硅与所述还原反应物的集聚体，即为微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-硅氧化物复合物；将熔体或熔体的冷却结晶物与所述微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-硅氧化物复合物分离，经过清洗、纯化常规工序最终得到锂离子电池碳复合硅系负极材料成品；所述高温熔体是将无机盐、无机碱、氧化物、氮化物、碳化物、金属、合金的一种或几种高温加热至液态，所述高温足以裂解有机碳源形成原子碳，原子碳、原子硅不与此高温熔体发生化学反应；原子碳在高温熔体最高工作温度时的溶解度不低于10^-7g/100g；所述一步法是指采用上述步骤同时产生微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物集聚体。

2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于上述微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物最终下沉至高温熔体底部，将下沉的复合物从容器中直接输运出去从而实现复合物与熔体分离，经过清洗、纯化常规工序最终得到锂离子电池碳复合硅系负极材料微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物成品。

3.根据权利要求1所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于上述微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物最终上浮至高温熔体表面，将浮起的复合物从熔体表面上采用重力浮选方法分离，经过清洗、纯化常规工序最终得到锂离子电池碳复合硅系负极材料微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物成品。

4.根据权利要求1所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于上述高温熔体是熔点低于810℃的无机盐或熔点低于500℃的低熔点合金。

5.根据权利要求1所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于上述二氧化硅微粉是指结晶二氧化硅和无定形二氧化硅微粉，包括石英砂或粉石英或硅藻土或白炭黑。

6.根据权利要求1所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于上述有机碳源包括从脂肪烃、芳香烃、烃类衍生物选出的一种或多种含碳有机物；上述有机碳源可被完全裂解的温度区间在300℃-1500℃。

7.根据权利要求1所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于上述清洗，是将所述微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物中的熔体物质遇冷结晶物用水清洗；或用酸或碱反应后再用水清洗。

8.根据权利要求1-7中任一项所述的一种锂离子电池碳复合硅系负极材料制备方法，其特征在于所述微纳米碳与硅-变氧型氧化亚硅-氧化硅复合物经过碳包覆后应用于锂离子电池负极材料时能量密度大于800mA·h/g，循环500周容量保持80%。