[发明专利]介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料及制备方法有效
申请号: | 201910269879.2 | 申请日: | 2019-04-04 |
公开(公告)号: | CN109954484B | 公开(公告)日: | 2022-03-18 |
发明(设计)人: | 马福秋;刘立佳;周伟;张春红;董红星 | 申请(专利权)人: | 哈尔滨工程大学 |
主分类号: | B01J20/26 | 分类号: | B01J20/26;B01J20/28;B01J20/30;C01G43/00;G21F9/12 |
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地址: | 150001 黑龙江省哈尔滨市南岗区*** | 国省代码: | 黑龙江;23 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 硅胶 颗粒 负载 偕胺肟 聚合物 吸附 材料 制备 方法 | ||
本发明提供一种介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料及制备方法,包括如下方法:步骤一:将聚丙烯腈与制孔剂溶解于溶剂后制成聚丙烯腈溶液,将聚丙烯腈溶液通过负压渗透法涂覆于介孔硅胶颗粒表面,经分相、干燥后制成表面负载聚丙烯腈的介孔硅胶颗粒;步骤二:将步骤一所制备的介孔硅胶颗粒置于盐酸羟胺溶液中密封,进行偕胺肟化反应,反应结束后将反应物洗涤并干燥后得到介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料。本发明制备的介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物铀吸附材料具有较为规则的多孔结构、较大的比表面积和较好的结构稳定性,可有效吸附水中的铀酰离子。该材料制备工艺简单、成本低廉,可实现规模生产,具有广阔应用前景。
技术领域
本发明涉及一种铀吸附材料及制备方法,尤其涉及一种介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料及制备方法,属于吸附材料、水处理及核化工领域。
背景技术
铀是重要的核燃料资源,在整个核燃料循环以及乏燃料后处理过程中都无可避免地会产生大量的含铀废水。大规模的含铀核废液如果得不到有效治理,其带来的辐射和化学毒性将会对地球生物和人类环境构成巨大的潜在威胁。能否高效的去除核废液中的铀,关系到核能是否可持续发展。
目前,处理溶液中铀的方法主要有化学沉淀法、离子交换法、溶剂萃取法、膜分离法,生物富集法,浮选法,超导磁分离法等,但这些处理方法普遍存在成本较高,操作复杂,易产生二次污染,且重复利用率低等问题。鉴于此,吸附技术由于其具有操作便捷、成本低廉、处理效率高、选择性好等优点,被认为是从含铀废水中去除放射性铀元素最有应用前景的方法之一。
近几年在吸附剂的开发过程中,复合材料吸附剂表现出了其独特的优势。理想的吸附剂需要具备大的吸附容量,快的吸附和解吸速率,高的吸附选择性和循环性能,以及优良的机械强度和化学稳定性。单一物质构成的材料往往很难同时满足这些要求,因此开发多种物质相结合的复合材料吸附剂成为了一种新的解决方案。
在复合材料吸附剂中,载体的选择尤为重要。无机载体材料由于吸附速率快、吸附选择性强、无溶胀现象以及机械稳定性好等优点,在近几年的研究中逐渐取代有机聚合物载体材料。其中,介孔二氧化硅具有大的比表面积,均一可调的孔径以及良好的热力学稳定性和化学稳定性等优点,使其从众多无机载体材料中凸显出来。在众多功能基团中,氰基经过偕胺肟化反应得到的偕胺肟官能团,由于具备对铀的特殊络合能力,被广泛用于修饰多种多样的基体材料。因此,介孔二氧化硅的改性成为当前的研究热点,通常采用后接枝法或共缩聚法实现在介孔硅胶颗粒表面接枝氰基。但采用后接枝法合成时,接枝上的有机基团密度较低、分布不均匀,影响材料的使用性能;共缩聚法虽然在一定程度上缓解后接枝法存在的问题,但是当接枝的有机基团含量过多时,就容易使材料的结构遭到破坏,不利于其后期使用。同时,上述方法均存在接枝率难以稳定控制,成本较高,难以规模生产等缺陷。因此,兼顾有机基团的接入量与载体材料的结构稳定性,寻找到一种高效稳定、性能优良且低成本的复合材料吸附剂势在必行。
发明内容
本发明的目的是为了提供一种可有效吸附水中的铀酰离子的介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料及制备方法。
本发明的目的是这样实现的:
一种介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料,在介孔硅胶颗粒表面负载偕胺肟聚合物;其中介孔硅胶颗粒与偕胺肟聚合物质量比为5:1-20:1;介孔硅胶颗粒孔径为5-50nm;偕胺肟聚合物结构特征为:
其中偕胺肟基团含量为30-50%质量份数,n的取值在100-2000范围内。
一种介孔硅胶颗粒负载偕胺肟聚合物的铀吸附材料的制备方法,包括如下方法:
步骤一:将聚丙烯腈与制孔剂溶解于溶剂后制成聚丙烯腈溶液,将聚丙烯腈溶液通过负压渗透法涂覆于介孔硅胶颗粒表面,经分相、干燥后制成表面负载聚丙烯腈的介孔硅胶颗粒;
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