[发明专利]一种多级孔Fe-β分子筛催化剂及其制备方法和用途

说明书

本发明涉及一种多级孔Fe‑β分子筛催化剂及其制备方法和用途；所述制备方法采用有机胺水溶液水热处理β分子筛得到多级孔β分子筛，随后通过离子交换得到多级孔Fe‑β分子筛催化剂，将本发明所制备的催化剂用作氨气选择性催化还原氮氧化物时，其相对于单纯采用离子交换法制备得到的Fe‑β分子筛催化剂在150‑225℃的温度范围内的催化活性明显提高，在225℃的氮氧化物转化率即可达到78％，且其抗C₃H₆中毒的性能也明显提高。

技术领域

本发明涉及催化材料领域，尤其涉及一种多级孔Fe-β分子筛催化剂及其制备方法和用途。

背景技术

大气中的NO_x主要来自于燃烧有关的工业过程的排放气以及机动车辆、轮船等尾气的排放，是造成酸雨、光化学烟雾、雾霾等环境污染的重要原因。目前，NO_x去除的主要方法有NO_x储存还原法和氨气选择性催化还原法。其中，氨气选择性催化还原法具有去除效率高、成本低等优点，受到广泛关注。而对氨气选择性催化还原法进行研究的关键是催化剂。在众多分子筛催化剂中，改性分子筛催化剂由于具有优异的活性和选择性、宽的活性窗口和高温热稳定性，其被认为是具有实际应用前景的氨气选择性催化还原法的催化剂。Cu基和Fe基分子筛催化剂是目前研究最多的体系。Cu基分子筛具有优异的低温性能，但是其高温活性和抗硫性能有待进一步提高，Fe基分子筛催化剂(Fe-β分子筛催化剂和Fe-ZSM-5分子筛催化剂)的活性主要集中在300-500℃的中高温区域，在200-300℃的中低温区域脱除NO_x的效率不理想。

CN107029781A公开了一种铁和铈改性β分子筛选择性还原催化剂及制备方法与应用，无模板剂合成低硅铝比β沸石分子筛作为催化剂基质组分，采用液态离子交换-浸渍方式引入Fe和Ce离子，以经过离子交换-浸渍改性后的粉末状催化剂的总重量为基准，Fe元素占重量百分比为0.5-8.0％，Ce元素占重量百分比为0.5-6.0％；β沸石分子筛硅铝比(摩尔比nSiO₂/nAl₂O₃)范围是7.8-20，所述催化剂用于处理含有NO_x气流；此方案所得催化剂的催化活性温度窗口窄，250℃时达到氮氧化物转化率的最大值，随后活性开始下降，且催化剂的制备过程复杂，成本较高。

CN105314647A公开了一种硅铝β或硅铁β分子筛、由其制得的汽车尾气净化用催化剂以及它们的制备方法和应用；其制备硅铁β分子筛的方法包括(1)配溶胶：混合模板剂及碱和水，加铁源及硅源，25-45℃之间搅拌均匀；(2)取步骤(1)的溶胶，加入0.1-5wt％重量(相对于硅源中SiO₂重量)的晶种，加入到压力釜中，搅拌，在135-155℃下晶化2-6天，(3)将上述制备方法中步骤(2)得到的产品过滤，然后进行水洗，再用稀酸溶液进行酸交换；(4)将步骤(3)的产物进行高温煅烧得到所述硅铁β分子筛，此方案的制备方法复杂，成本较高，且制得的催化剂低温活性较差。

CN102513145A公开了一种用于丙烯腈氧化尾气中NO_x净化的Fe分子筛SCR催化剂和制备方法；它是以商用ZSM-5分子筛、Y型分子筛、镁碱沸石或β分子筛为载体，采用浸渍法或离子交换法引入质量分数0.3-10.0％Fe³⁺为活性组分，并引入0.5-8.0％M(镧La或钴Co)作为修饰组分；此方案所得Fe-β分子筛催化剂在250℃以下的活性较差，且催化剂制备过程复杂，成本较高。

上述文献虽然提供了一些Fe-β分子筛催化剂的制备方法，但仍存在着催化剂制备过程复杂，成本较高，且催化剂低温活性较差或温度窗口窄的问题，因此开发一种简单的制备方法提高催化剂的低温活性具有重要的意义。

发明内容