[发明专利]一种氮掺杂多孔碳负载二氧化钛光催化剂及其制备方法与应用有效

专利信息
申请号: 201910003176.5 申请日: 2019-01-03
公开(公告)号: CN109759110B 公开(公告)日: 2022-04-22
发明(设计)人: 胡芸;覃俊贤;裴赟;付名利;杨俊杰;蒋秋妹 申请(专利权)人: 华南理工大学
主分类号: B01J27/24 分类号: B01J27/24;B01J35/10;B01D53/86;B01D53/72;B01D53/44
代理公司: 广州粤高专利商标代理有限公司 44102 代理人: 何淑珍;江裕强
地址: 510640 广*** 国省代码: 广东;44
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摘要:
搜索关键词: 一种 掺杂 多孔 负载 氧化 光催化剂 及其 制备 方法 应用
【说明书】:

本发明公开了一种氮掺杂多孔碳负载二氧化钛光催化剂及其制备方法与应用。该方法利用有机金属骨架材料(MOF)在N2下煅烧碳化得到N掺杂的多孔碳材料GC‑N,将所得GC‑N分散在含有矿化剂的乙醇溶液中,加入钛源通过水热法合成GC‑N‑TiO2复合材料。本发明制备方法简单,不需使用有毒试剂,在合成过程中能够实现高比例氮元素的掺杂,不仅能够提高光生电子‑空穴的分离率,增加对污染物的光催化降解效率,同时还具有优异的反应稳定性。所制备的光催化剂能够广泛应用于大气污染治理、水污染治理等领域。

技术领域

本发明属于功能材料技术领域,具体涉及一种氮掺杂多孔碳负载二氧化钛光催化剂(GC-N-TiO2)及其制备方法与应用。

背景技术

随着公众环保意识的提高,对挥发性有机物(VOCs)的控制日益重视。VOCs不仅来源于工业生产,还来自于室内装修与家具中,影响人群广,暴露时间长;很多VOCs不但具有很强的毒性和致癌性,还是另一种大气污染物臭氧的前驱体。室内环境对VOCs控制技术有诸多限制,传统的工业治理技术无法有效应用,而光催化氧化技术作为一种高效、安全的环境友好型环境净化技术受到广泛关注。TiO2由于具有无毒、价廉、化学性质稳定等优点成为最常用的光催化剂,但其存在电子空穴容易复合、量子效率低的缺点,严重影响其应用效果。将TiO2分散在载体表面并抑制电子空穴复合是提高其光催化降解有机污染物效率的一条有效途径。其中多孔碳材料同时具有吸附性和高电导率的特点,既能富集污染物,又能快速转移光生电子,是提高TiO2光催化活性的理想的复合改性材料。

目前,多孔碳材料的制备通常需要使用浓硫酸或高锰酸钾等强氧化剂进行氧化剥离并活化石墨碳(如中国专利201611177958.3与期刊Advanced Materials, 2009, 21,2233-2239),或使用氢氟酸或氢氧化钠刻蚀模板构造孔结构(Energy EnvironmentalScience, 2014, 7, 1212-1249),以及使用甲醛、苯二酚等原料聚合碳化(如中国专利201610916398.2与期刊Renewable and Sustainable Energy Reviews, 2017, 76, 212-215)。上述方法都不可避免地使用到强毒性以及高污染物质,且制备方法复杂,不利于催化材料的生产应用。

为了克服上述缺点,本发明使用含有氮元素的金属有机骨架作为前驱体,通过煅烧碳化后与TiO2复合,得到含有氮元素多孔碳修饰的TiO2材料。该方法制备的材料不仅合成方法简单,不需使用有毒试剂,而且能在材料中实现氮元素掺杂使材料拥有更高的电导率和氧还原能力从而促进TiO2空穴-电子对的有效分离,展现出优异的活性和稳定性,是光催化材料领域新的突破。同时,本发明为有机污染物的治理提供了新的思路。

发明内容

本发明的目的在于克服传统方法二氧化钛光生电子空穴复合率高,以及传统多孔碳与二氧化钛复合材料合成复杂污染大等缺陷,提供一种GC-N-TiO2光催化剂及其制备方法与应用。所制得的光催化剂对光催化氧化VOCs的活性和稳定性有显著提升。

本发明目的通过以下技术方案来实现:

一种GC-N-TiO2光催化剂的制备方法,通过有机配体、金属节点合成MOF再碳化后与钛源在特定的溶剂中水解聚合、洗涤及干燥煅烧等方法制备得到氮掺杂多孔碳负载二氧化钛的光催化材料。利用含氮有机骨架合成的MOF作为前驱体,在高温下与氮元素配位的金属Zn挥发,产生缺陷从而形成吡啶氮和吡咯氮结构,此外在与TiO2复合的过程中,碳基底中的氮能够取代O原子直接与Ti相连,进一步提高了光生电子从Ti原子向碳基底上转移的速率。所述光催化剂能提高光生电子转移速率,促进电子空穴的分离,拥有化学性质稳定的碳骨架作为基底,因而提高光催化活性和稳定性。

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