[发明专利]一种硼硅共掺杂金刚石电极及其制备方法与应用

说明书

本发明提供了一种硼硅共掺杂金刚石电极及其制备方法与应用，其中硼硅共掺杂金刚石电极包括基体以及设于所述基体上的硼硅共掺杂金刚石层。本发明提供的硼硅共掺杂金刚石电极，通过在金刚石层中掺入硼元素，可有效地提高金刚石层的导电性；而硅元素的掺入，可有效地提高金刚石层的催化活性。因此硼硅共掺杂使得金刚石电极的导电性和催化活性有显著增加，进而提高电催化氮气还原生成氨气的产量。本发明还提供了硼硅共掺杂金刚石电极的制备方法，通过简单的工艺便可制备出催化性能优异的硼硅共掺杂金刚石电极，简化了制备步骤，降低了成本。本发明还提供了将硼硅共掺杂金刚石电极应用于电催化还原氮气中的应用事例。

技术领域

本发明属于电化学催化技术领域，具体涉及一种硼硅共掺杂金刚石电极及其制备方法与应用。

背景技术

氨气对人类社会有着非常重要的作用。它不仅可以用于化工生产，还可以促进农作物的生长。采用电催化氮气还原生成氨气(Nitrogen Reduction Reaction，NRR)技术是一种潜在的的解决目前工业生产中所面临问题的办法。电催化还原是否能够高效的进行，对电极的催化活性有着很高的要求；同时在水系溶液中，析氢反应相较于NRR反应更容易进行，并且NRR反应还经常伴随着副反应的产生。上述原因都制约着氨气的转化率。

目前，通常采用过渡金属或过渡金属的化合物(如过渡金属氧化物、过渡金属氮化物、过渡金属碳化物)作为电极，但上述电极材料还是有着诸多的缺点，例如催化活性低、电极材料稳定性差、反应过程中生成副产物、成本高。因此，现在还并没有一种高效、安全的可用于催化氮气还原生成氨气的电极。

发明内容

鉴于此，本发明提供了一种硼硅共掺杂金刚石电极及其制备方法与应用，通过在金刚石层中掺入硅元素和氮元素，提高了电极的导电性和催化活性。

本发明第一方面提供了一种硼硅共掺杂金刚石电极，包括基体以及设于所述基体上的硼硅共掺杂金刚石层。

本发明第一方面提供的一种硼硅共掺杂金刚石电极，通过在金刚石层中掺入硼元素，可有效地提高金刚石层的导电性；而硅元素的掺入，可有效地提高金刚石层的催化活性。因此硼硅共掺杂可以有效地提高金刚石的导电性和催化活性，极大地提高电催化氮气还原生成氨气的产量。

其中，所述硼硅共掺杂金刚石层中硼元素的质量分数为0.05－0.5％、硅元素的质量分数为0.05－2.5％。

其中，所述硼硅共掺杂金刚石层中硅元素的含量由靠近所述基体的一侧至远离所述基体的一侧逐渐增加。

其中，所述硼硅共掺杂金刚石层中晶粒尺寸为5－50nm。

其中，所述硼硅共掺杂金刚石层的厚度为500nm－10μm。

其中，所述基体为碳布。

本发明第二方面提供了一种硼硅共掺杂金刚石电极的制备方法，包括：

取基体，将所述基体进行清洗，再对清洗后的所述基体进行金刚石植晶操作。

在所述基体表面沉积硼硅共掺杂金刚石层，得到硼硅共掺杂金刚石电极，所述硼硅共掺杂金刚石电极包括所述基体以及设于所述基体上的所述硼硅共掺杂金刚石层。

本发明第二方面提供的制备方法，通过简单的工艺即可制备出电催化氮气还原生成氨气性能优异的硼硅共掺杂金刚石电极，制备简单，成本低廉，在较恶劣的情况下使用寿命较高，具有很强的实用性。