[发明专利]一种高温稳定介质陶瓷材料及其制备方法

说明书

本发明涉及一种高温稳定介质陶瓷材料及其制备方法，所述高温稳定介质陶瓷材料具有榍石结构，其组成化学式为CaTi_1‑xM1_0.5xM2_0.5xSiO₅，其中M1和M2为金属离子，0＜x≤10%，优选3≤x≤5%。

技术领域

本发明涉及一种高温稳定介质陶瓷材料及其制备方法，特别涉及一种高温稳定的榍石结构多层陶瓷电容器电介质陶瓷材料及其制备方法，属于功能陶瓷材料技术领域。

背景技术

多层陶瓷电容器(Multilayer Ceramic Capacitor，MLCC)作为隔直、耦合、旁路、滤波、调谐回路等的重要元件，大量应用于消费电子产品、无线通讯、汽车电子、武器装备等诸多领域。尤其是航空航天、石油钻探等领域都要求电子系统能够在极端苛刻的环境下正常稳定工作，这要求MLCC能够在200℃及以上的高温下工作。所以，探索开发高介电温度稳定的陶瓷电介质材料具有重要意义。

研究最多的高温电容器介质材料是基于两种或两种以上铁电体或弛豫铁电体复合的介质材料。对于应用于200℃及以上的铁电体或弛豫铁电体陶瓷，以钙钛矿结构高介电常数材料为主要特征，虽然可以满足200℃的温度使用情况，但在当温度超过复合介质中的一种材料的居里温度以后，由于居里-外斯效应，介电常数会随着温度升降会有显著波动，这对于材料在高温下的长期稳定性有很大影响。

线性介质的介电常数通常不受外加电场的影响。所以，虽然线性电介质通常具有相对较低的介电常数，由于其高的介电击穿强度和较大的带隙，可以获得高能量密度。因此，如果线性电介质能有好的高温稳定性，则有望获得能在高温下工作的性能优良的高储能密度的电容器介质材料。

文献报导榍石结构材料Ca(Ti_0.85Zr_0.15)SiO₅(Applied Physics Letters，108，062902，2016)在300-780K之间具有优良的介电温度稳定性和电绝缘特性，该温度范围类相对介电常数约为43，介电损耗小于0.05，在523K以下材料的电阻高于10¹¹Ω·cm，但榍石结构材料Ca(Ti_0.85Zr_0.15)SiO₅的相对介电常数较低。

发明内容

针对上述问题，本发明的目的是提供一种高温稳定的电容器介质材料及其制备方法。

一方面，本发明提供了一种高温稳定介质陶瓷材料，所述高温稳定介质陶瓷材料具有榍石结构，其组成化学式为CaTi_1-xM1_0.5xM2_0.5xSiO₅，其中M1和M2为金属离子，0＜x≤10％。

本发明通过对榍石结构陶瓷等电价共掺杂获得相对高的介电常数，同时具有较小的介电损耗和高的绝缘电阻。通过与Ti离子不同离子半径的M1和M2的掺杂，能够有效地平衡电价，并使晶格发生扭转。本发明还通过砂磨等方式改善晶粒尺寸，获得较大的击穿强度，从而获得较好的储能密度。此外，本发明采用Ti位的三价M1和五价M2等量掺杂，实现等电价共掺，避免榍石结构反铁电相的产生，提高了介质材料的介温稳定性。

较佳地，采用两种金属离子M1和M2共同取代Ti离子，M1和M2两种金属离子平均电价之和为+4。

较佳地，M1为Al、Ga、In三族金属元素中的至少一种，M2为Nb、Ta五族元素中的至少一种。本发明通过等量掺杂与Ti离子不同离子半径的三价M1和五价M2，能够有效地平衡电价，并使晶格发生扭转。此外，掺杂元素(M1为Al、Ga、In中的一种，M2是Nb、Ta中的一种)的加入还能抑制榍石结构材料的本征相变，使其在室温至300℃范围内获得稳定的介电性能。

较佳地，所述高温稳定介质陶瓷材料在25～300℃下的介电常数为38～57，优选为47～53。