[发明专利]一种ADT类[铁铁]氢化酶模型物及其合成方法

说明书

本发明提供一种含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物，属于合成技术领域。所述模型物分子式为Fe₂[(μ‑SCH₂)₂NH](CO)₅L，其化学结构式为其中，L为单膦配体P(C₆H₄‑4‑CH₃)₃、PPh₂(OCH₂CH₃)、P(2‑C₄H₃O)₃、P(C₆H₄‑3‑CH₃)₃、P(C₆H₄‑4‑F)₃。本发明还提供所述含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物的合成方法。本发明合成方法采用“一锅合成法”，其操作过程简单、反应条件温和、产物收率较高，可适合于多种含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物Fe₂[(μ‑SCH₂)₂NH](CO)₅L的合成，本发明制备的氢化酶活性中心模型物具有良好的催化产氢能力及潜在的工业应用价值。

技术领域

本发明属于合成技术领域，具体是一种含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物Fe₂[(μ-SCH₂)₂NH](CO)₅L及其合成方法。

背景技术

由于自然界中[铁铁]氢化酶拥有高效催化质子还原产生氢气的性能，且氢气是一种高效、无污染的清洁能源，因此[铁铁]氢化酶活性中心结构的模拟受到了广泛的关注，这也成为生物金属有机化学领域的一个发展前沿。深入研究其活性中心、催化机理，能够为新型的廉价高效制氢提供一条简单的途径，同时在解决新能源问题上也有重要的应用前景。

通过研究发现，目前仅有几例含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物 Fe₂[(μ-SCH₂)₂NH](CO)₅L，其合成方法效率较低，通常先需要经过两步反应，首先合成出全羰基ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物Fe₂[(μ-SCH₂)₂NH](CO)₆，再经过氧化脱羰或者加热回流的方式得到含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物。

发明内容

本发明的目的在于：针对现有的含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物合成效率低、催化放氢性能较低的问题，提供一种含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物及其合成方法。本发明方法为一锅反应，其操作简单、条件温和、产率较高，可用于合成多种含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物Fe₂[(μ-SCH₂)₂NH](CO)₅L(L为 P(C₆H₄-4-CH₃)₃、PPh₂(OCH₂CH₃)、P(2-C₄H₃O)₃、P(C₆H₄-3-CH₃)₃、P(C₆H₄-4-F)₃)。

本发明目的通过下述技术方案来实现：

一种含单膦配体的ADT类[铁铁]氢化酶活性中心模型物，所述模型物为Fe₂[(μ- SCH₂)₂NH](CO)₅L，结构式如下：