[发明专利]一种反钙钛矿型氮化物InNi3

说明书

本发明公开了一种反钙钛矿型氮化物InNi₃N析氢电催化材料及其制备方法与应用，该方法是将铟、镍前驱体和三嵌段共聚物模板剂溶解于水中，通过滴加氨水等调节pH至碱性得到铟、镍的氢氧化物沉淀。蒸发溶剂得到固体粉末再进行焙烧和氮化处理，即得到具有孔状结构InNi₃N析氢电催化材料。本发明制备的InNi₃N材料具有良好的化学稳定性，高的电导率和比表面积。更重要的是该化合物具有优异的析氢性能。本发明的InNi₃N材料，制备方法简单，过程易于控制；本发明的InNi₃N相比于Pt基贵金属析氢电催化剂极大地减少了贵金属的使用，降低了催化剂成本，另一方面本发明的合成方法简单且过程易于控制，易于实现规模化制备。

技术领域

本发明属于电催化材料和清洁能源技术领域，具体涉及一种反钙钛矿型氮化物InNi₃N析氢电催化材料及其制备方法与应用。

背景技术

随着能源危机和环境污染的日益加剧，开发新型的清洁能源技术、实现传统能源向新能源的转型变得刻不容缓。氢气作为一种高能量和无污染的燃料，是当前最为清洁和高效的能源之一，而电催化析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)作为制备氢气的重要方法，是实现可持续发展的重要技术手段。开发高性能的HER电催化剂对加快推进制氢产业规模化发展至关重要。目前，Pt及其合金是HER电催化活性最高的催化剂。然而因其高成本、低选择性和环境污染等诸多问题，限制了Pt基析氢电催化剂的实际应用。目前研究较多的析氢催化剂主要为过渡金属碳化物(transition metal carbides,TMCs)，硫化物。但由于稳定性差，其在长期循环的过程中容易发生溶解、团聚等问题，由此导致其HER性能下降，而尚未得以大规模应用。目前，氮化物基的析氢催化剂尚未有报道。

研制InNi₃N型析氢电催化剂，同时兼顾实现催化剂的高活性和减少贵金属的使用，有望解决电催化析氢过程催化剂因长期循环导致的溶解和团聚问题，是加快实现析氢电催化材料大规模生产和应用的重要途径之一。

发明内容

本发明的目的是提供一种反钙钛矿型氮化物InNi3N析氢电催化材料及其制备方法与应用法，该催化剂具有优异的电催化析氢反应(HER)活性和稳定性。

本发明提供的一种反钙钛矿型氮化物InNi₃N析氢电催化材料，通过如下方法制备：将含有铟和镍的可溶性前驱体溶解于水溶液中，然后加入三嵌段共聚物模板剂，并在碱性条件下将其混合均匀。随后将蒸发水溶剂后所得到的固体粉末置于空气气氛中焙烧，以除去模板剂并得到铟镍氧化物；将所得氧化物在氨气气氛下热处理，即可获得反钙钛矿型氮化物InNi₃N 析氢电催化材料。

本发明的目的通过以下技术方案实现。

一种反钙钛矿型氮化物InNi₃N析氢电催化材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)将铟前驱体、镍前驱体和表面活性剂超声溶解于去离子水中；

(2)将碱源加入到步骤(1)所得的分散溶液中调节pH值；

(3)将步骤(2)所得到的混合溶液加热搅拌以蒸干水溶剂；

(4)将步骤(3)所得粉末加入马弗炉中煅烧以除去表面活性剂；

(5)将步骤(4)所得粉末研磨后加入管式炉中，通入氨气，进行氮化和有序化热处理，即得到反钙钛矿型氮化物InNi₃N析氢电催化材料。

优选的，步骤(1)所述铟前驱体为可溶于水的铟盐及铟盐水合物中的一种或组合，进一步优选为乙酸铟，氯化铟，硝酸铟及其水合物中的一种或组合，最优选为In(Ac)₃。