[发明专利]一种锂离子传导氧化物固体电解质及其制备方法有效

专利信息
申请号: 201810697845.9 申请日: 2018-06-29
公开(公告)号: CN108793987B 公开(公告)日: 2020-07-10
发明(设计)人: 吴剑芳;郭新;汪其 申请(专利权)人: 华中科技大学
主分类号: H01M10/0562 分类号: H01M10/0562;C04B35/16;C04B35/64
代理公司: 华中科技大学专利中心 42201 代理人: 张彩锦;曹葆青
地址: 430074 湖北*** 国省代码: 湖北;42
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摘要:
搜索关键词: 一种 锂离子 传导 氧化物 固体 电解质 及其 制备 方法
【说明书】:

发明属于锂离子固体电解质领域,并具体公开了一种锂离子传导氧化物固体电解质及其制备方法,其具体是:按设计的化学计量比称取原料并进行湿法球磨混合;将混合后的原料进行分步煅烧制备获得固体电解质粉体;将固体电解质粉体在合适压力条件下保压30~60min,然后将坯体埋于相同成分的粉体中,以1℃/min~2℃/min升温至1100℃~1200℃,并保温12h~24h,制备获得所需的固体电解质。本发明具有工艺流程简单及成本低的优势,制备的固体电解质具有较高的锂离子电导率,且化学稳定性优异,可作为锂离子电池用固体电解质。

技术领域

本发明属于锂离子固体电解质领域,更具体地,涉及一种锂离子传导氧化物固体电解质及其制备方法。

背景技术

锂离子电池是目前应用最广泛的电化学储能装置,在微电子器件、可移动电子设备、电动汽车、智能电网等领域均具有广泛的应用。传统锂离子电池使用液体电解质,而液体电解质易泄露且易燃烧,因此传统锂离子电池存在明显的安全隐患。固态锂离子电池使用固体电解质,能够显著提高锂离子电池的安全性,同时在能量密度、功率密度及使用寿命等方面也具有优势。

固体电解质是决定固态锂离子电池性能的关键因素,主要有硫化物固体电解质、氧化物固体电解质、聚合物固体电解质及复合固体电解质。硫化物具有高锂离子电导率(可达到10mS/cm),但是其化学及电化学稳定性较差,且对空气敏感,在潮湿的空气中会释放出有毒的H2S;聚合物及复合固体电解质的电导率较低(低于0.1mS/cm),且电化学稳定性较差;氧化物固体电解质的电导率较高(可达到1mS/cm),且具有极好的化学及电化学稳定性,例如石榴石结构的氧化物Li7La3Zr2O12,NASICON(钠超离子导体)结构的Li1+xTi2-xAlx(PO4)3及钙钛矿结构的Li3xLa2/3-xTiO3。因此,氧化物固体电解质具有良好的应用前景。

目前所发现的氧化物固体电解质仍存在诸多缺陷,钙钛矿及NASICON结构固体电解质中存在变价态金属,电化学稳定性较差;石榴石结构固体电解质在潮湿空气中表面会形成Li2CO3,使得由其组装的固态电池界面电阻急剧增大。因此,合成具有性能更优异的固体电解质具有重要意义。

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求,本发明提供了一种锂离子传导氧化物固体电解质及其制备方法,其通过分步煅烧结合具体烧结工艺制备获得固体电解质Li1+xTa1-xZrxSiO5,该固体电解质具有较高的锂离子电导率,且化学稳定性优异,可作为锂离子电池用固体电解质。

为实现上述目的,按照本发明的一个方面,提出了一种锂离子传导氧化物固体电解质的制备方法,其包括如下步骤:

S1按设计的化学计量比称取锂源、Ta2O5、ZrO2和SiO2,并进行湿法球磨混合;

S2将混合后的原料进行分步煅烧以制备获得固体电解质粉体;

S3将固体电解质粉体在200MPa~300MPa压力条件下保压30min~60min以成型获得坯体,然后将坯体埋于相同成分的粉体中,以1℃/min~2℃/min的升温速度升温至1100℃~1200℃,并且保温12h~24h,制备获得Li1+xTa1-xZrxSiO5固体电解质,其中,0x≤0.2。

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