[发明专利]基于双猝灭效应的双波长比率电致化学发光法检测As(III)

说明书

本发明公开了一种基于双猝灭效应的双波长比率电致化学发光法检测As(III)，通过Au‑S键作用将As(III)适配体(Ars‑3)捕获到Au‑g‑C₃N₄修饰电极表面，再通过静电作用使PDDA与Ars‑3结合生成PDDA/Ars‑3/Au‑g‑C₃N₄电极，该电极在含Ru(bpy)₃²⁺的Na₂S₂O₈溶液中发射Au‑g‑C₃N₄的ECL信号；当存在As(III)时，As(III)与Ars‑3特异性结合使得Ars‑3的构象发生变化，导致PDDA/Ars‑3/Au‑g‑C₃N₄电极表面释放出部分PDDA，形成PDDA/As(III)/Ars‑3/Au‑g‑C₃N₄电极，将该电极构成的三电极系统置于含Ru(bpy)₃²⁺的Na₂S₂O₈溶液中，根据Ru(bpy)₃²⁺与Au‑g‑C₃N₄的ECL信号比值与As(III)浓度的关系实现对As(III)的超灵敏和选择性检测。

技术领域

本发明涉及一种基于双猝灭效应的双波长比率电致化学发光法检测As(III)，属于电化学发光和环境分析技术领域。

背景技术

合理含量的砷可以促进人体新陈代谢，因此，砷的化合物可用于工业和医疗等方面。然而，含砷化合物的毒性也会产生很大的危害，对于含砷化合物的过度排放与利用会导致砷在自然环境中的累积，当砷富集到一定量时，就会对环境造成危害，且接触过量的砷会引起砷中毒而导致肝脏、肾脏以及血液系统等功能障碍。因此，对天然水样中砷含量的检测至关重要。亚砷酸根(As(III))进入人体后，会抑制某些生物酶的活性，造成肝脏等器官及血管的破坏，对胃黏膜产生强烈刺激，极大危害了生态环境和人体健康。检测As(III)的主要方法有电感耦合等离子体质谱法、比色法、电化学法等，然而这些方法往往存在灵敏性不够高和检测限不够低等问题。因此，发展灵敏可行的As(III)检测方法具有重要意义。

适配体(Aptamer)可用于对重金属离子的检测，在环境监测中有着广泛的应用前景。其中，亚砷酸根适配体(Ars-3)与As(III)的亲和力最高，在检测As(III)方面有广泛的应用，包括比色法、SERS和电化学方法等，利用Ars-3与As(III)的高亲和力，可以简化检测过程，提高选择性，对As(III)最低检测限为18ppt。电致化学发光(ECL)，又称电化学发光，是指通过在电极表面施加电位，通过电氧化还原产生发光体的激发态而引起化学发光的过程。ECL法兼具电化学与化学发光的双重优点，其背景发射低、灵敏度高、操作简单、时间和空间上易于控制等。