[发明专利]一种快速分离镎的方法

说明书

本发明公开了一种快速分离镎的方法，该方法采用多级逆流还原反萃取工艺将镎还原反萃取到水相，铀和钚保留在有机相，实现镎的分离提取。本发明实现了镎与铀钚的快速分离，缩短萃取工艺时间；简化了分离提取镎的工艺流程；降低从后续工艺(铀纯化循环和钚纯化循环)中净化镎的难度。

技术领域

本发明属于化学领域，特别涉及一种快速分离镎的方法。

背景技术

动力堆乏燃料中含有约95％的铀、约1％的钚、约4％的裂变产物和次锕系元素(Np，Am，Cm)。其中²³⁷Np(镎)在乏燃料中的产额随着燃耗升高而增长，在燃耗为45GWd的乏燃料中，²³⁷Np含量约为0.65kg/tHM。²³⁷Np是α放射体，半衰期长达2.14×10⁶年，具有极高的放射毒性。研究表明，如果将乏燃料中99.9％的铀、钚和次锕系元素(Np，Am，Cm)从裂片产物中分离出来，用中子核反应使之裂变或转变为短寿命的或稳定的核素，可将放射性废物与生物圈的隔离时间缩短到几百年到数千年，这样能大幅减少高放废物最终地质处置的体积和放射性水平，降低高放废物的长期监管成本。镎是一种宝贵的战略资源，²³⁷Np可以作为靶材料在反应堆中进行辐照，生产重要的α放射性同位素²³⁸Pu。²³⁸Pu常用作航天器中的同位素核电池和医疗卫生行业的心脏起搏器，需求量日益增大。因此，分离提取镎具有重要的意义。

镎是人工合成的金属元素，²³⁷Np主要是在反应堆中由²³⁸U受快中子照射生产出来，再通过乏燃料后处理的化学分离工艺提取。世界上许多后处理厂都开发了提取镎的方法，主要分为以下四种：

方法一：从高放废液中分离提取镎

美国萨凡纳河后处理厂采用从PUREX流程的高放废液中提取镎的方法。该厂的乏燃料溶解液经过共去污萃取分离，将大部分镎赶入到高放废液。萨凡纳河后处理厂采用阴离子交换树脂从浓缩的高放废液中提取镎。首先向浓缩的高放废液中加入氨基磺酸亚铁和肼，将料液中镎价态调整到Np(IV)，然后依次通过三个阴离子交换床，吸附95％的镎，然后用8mol/L HNO₃洗涤树脂以除去杂质，然后用0.35mol/L HNO₃溶液解析出镎粗产品。为了得到纯镎产品，还需要使用另外一套阴离子交换循环进行分离、纯化和浓缩。阴离子交换提取镎的系统在萨凡纳河后处理厂运行多年，这种方法的缺点主要是，高放废液的放射性强，对材料和树脂的耐辐照性能和安全防护要求高；树脂的寿命很短，需要经常更换树脂；费用高同时产生较多的放射性废物；离子交换法无法实现连续操作。

方法二：从铀纯化循环中提取镎

从铀的净化循环中分离镎，需要将铀粗产品液(1CU)调料后进入铀纯化循环的铀萃取槽(2D槽)，在2D槽将铀萃取到有机相，将镎赶入萃残液(2DW)，使得铀/镎分离。如果铀净化循环采用浓流程，就是将1CU蒸发浓缩，使进入2D槽的铀浓缩到400g/L左右，就需要采用羟胺-肼作为还原剂，将料液中的镎价态调整到四价，并采用纯水作为洗涤液(温度40℃)，尽量不使镎被有机相带走。该方法的缺点是需要专门调整镎的价态，操作复杂；镎的分离要在铀纯化循环完成，工艺步骤多，控制条件多，且只能提取进入到铀纯化循环的这部分镎，提取到的镎含量低。

方法三：从钚粗产品液(1BP)中分离镎