[发明专利]一种担载型催化剂的制备方法及在苯的催化氧化反应中的应用

说明书

本发明属于环境催化领域，具体涉及一种担载型催化剂的制备方法并应用于催化氧化去除苯。利用分步浸渍法先将贵金属盐与金属氧化物进行混合，再与稀土金属盐进行浸渍，直接在空气中进行固化或先在H₂气氛下高温还原后再进行固化处理，该方法通过稀土金属氧化物的原位担载，调变金属与稀土金属氧化物以及稀土金属氧化物与载体之间的相互作用，大大提高了担载型催化剂的催化氧化苯的活性。该合成方法具有普适性，操作简单，无明显的金属流失，易于放大合成。所制备的催化剂催化氧化苯的温度范围广，且高温下催化剂的稳定性好，不易失活。

技术领域

本发明涉及挥发性物质苯处理技术领域，尤其涉及一种担载型催化剂的制备方法及在苯的催化氧化反应中的应用。

背景技术

挥发性有机化合物(volatile organic compounds，VOCs)是大气气态污染物的重要组成部分，对生态环境和人类健康都有严重的危害。苯作为一种常见的挥发性有机化合物，在室内建筑材料，如油漆、涂料、粘合剂中有广泛的应用，因此，苯已成为室内主要污染物之一。调查研究发现，苯对神经系统和造血系统有损害，会引起血液中白血球和血小板数量较少，长期接触可致白血病，并会对水环境造成污染。2007年我国已确认苯为致癌物。因此，去除空气中的苯对人体健康和改善空气质量具有重要意义。

目前，根据苯的浓度和排放方式，消除技术主要可分为两类：回收技术和销毁技术。对于高浓度的苯，宜采用回收技术收集苯而后加以利用。常见的回收技术主要有吸附法、膜分离法、冷凝法等；对于中低浓度的苯，不易收集，避免产生二次污染，宜采用销毁技术。常见的销毁技术主要有电晕法、生物降解法、等离子体技术、直接燃烧、催化氧化法等。其中催化氧化法可在远低于直接燃烧的条件下处理苯，去除效率高，产物绿色无污染，已经成为商业处理苯最有效的方法之一。因此，开发新型高效的催化材料，是催化氧化苯的研究热点。

贵金属催化剂以其优良的活性、稳定性及选择性而备受重视。由于贵金属能负载在高比表面积的载体上，可高度分散，因此从实际应用角度出发，力求制备低载量，高活性的担载型贵金属催化剂。例如：已发表的工作(Catalysis Today,133‐135(2008)541‐547；Chemical Engineering Journal,144(2008)175‐180)中均采用先制备混合载体后进行担载的方法制备催化剂，Del Angel G.等研究人员先行制备混合型载体(γ‐Al₂O₃‐Ce)，再利用浸渍的方法将钯担载在混合氧化物上，制备系列担载型催化剂(Pd/γ‐Al₂O₃‐CeX，X是Ce占载体的质量分数)，其中Pd/γ‐Al₂O₃‐Ce1，Pd/γ‐Al₂O₃‐Ce5和Pd/γ‐Al₂O₃‐Ce10在250℃时苯的转化率均达到100％。Tang X.等研究人员现将锰盐(Mn(NO₃)₂，KMnO₄)和铈盐((NH₄)₂Ce(NO₃)₆)混合后进行焙烧制备混合载体，再通过沉积沉淀法将铜担载于混合载体上，制得Cu/MnO_X‐CeO₂催化剂。其中，MnO_X‐CeO₂载体在375℃时苯的转化率达100％，担载金属铜后，Cu/MnO_X‐CeO₂在250℃时苯的转化率就可达到100％。由于金属与载体间的相互作用，大大提高了苯的转化率。虽然上述工作有利于催化氧化苯的工作的推进，但是低温下催化剂的活性普遍较低，只能通过提高温度来实现苯的高转化率。如何研究低温高效催化氧化苯仍是一个亟待解决的问题。