[发明专利]SiC泡沫的制备方法、用于甲烷催化燃烧的SiC泡沫整体式催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种SiC泡沫的制备方法、用于甲烷催化燃烧的SiC泡沫整体式催化剂及其制备方法，其中SiC泡沫由玻璃态碳泡沫置于聚硅烷溶液中，经浸渍、干燥、高温反应制得。SiC泡沫整体式催化剂包括SiC泡沫，其上沉积有过渡层，过渡层上沉积有第二载体，且负载有贵金属。其制备方法包括沉积过渡层和第二载体、热处理和负载贵金属。本发明SiC泡沫的制备方法具有制备简单、成本低等优点，所得SiC泡沫是一种极具前途的催化剂载体。本发明SiC泡沫整体式催化剂具有高催化活性、高强度、耐高温、高传热传质速率、长寿命等优点，是一种极具前途的新型甲烷催化剂，其制备方法具有工艺简单、成本低、对设备要求低、操作安全等优点。

技术领域

本发明属于催化剂领域，涉及一种SiC泡沫的制备方法、以SiC泡沫为载体的用于甲烷催化燃烧的SiC泡沫整体式催化剂及其制备方法。

背景技术

天然气具有热效率高、价格低廉和污染小等特点，是一种优质的清洁能源，对于解决我国日益严重的环境污染和能源危机问题具有重要意义。天然气的安全、高效利用是目前的研究热点。与传统甲烷(天然气的主要成分)火焰燃烧相比，甲烷催化燃烧具有燃温低、热效率高、有害尾气排放少等优点，引起了广泛关注。在甲烷催化燃烧领域，催化剂是甲烷催化燃烧的核心。

近年来，强度高、传热传质效率高的整体式催化剂正逐渐取代易破碎、难以回收的颗粒型催化剂。整体式催化剂主要分为金属基整体式催化剂和陶瓷(主要为氧化物陶瓷)基整体式催化剂。以蜂窝陶瓷为载体的陶瓷基整体式催化剂具有高强度、低热膨胀、耐磨损、耐腐蚀等优点，但陶瓷整体式催化剂存在以下问题：导热性差，易产生局部过热而烧结失活；抗热冲击性能不足，易破碎；耐热性差，影响使用寿命。虽然以耐高温合金为载体的金属基整体式催化剂克服了蜂窝陶瓷整体式催化剂导热性差、抗冲击性能不足的缺点，但是金属基整体式催化剂也存在熔点低、易氧化、金属蜂窝与涂覆的陶瓷相热匹配性能差等问题，限制了其应用。

近年来，SiC泡沫在甲烷催化燃烧领域的应用引起广泛关注，然而SiC泡沫载体存在制备成本高、SiC泡沫载体的高强度和高比表面积难以同时兼顾等问题。为此，现有研究中通常以γ-Al₂O₃为第二载体，通过涂覆在SiC泡沫上以提高催化剂的比表面积和催化活性。但是，以γ-Al₂O₃为第二载体仍然存在以下问题：(1)耐温性不足，使用温度一般不超过1200℃；(2)不耐水汽腐蚀，高温下易与甲烷燃烧产生的水汽发生反应；(3)与SiC泡沫热匹配性差，使用过程中易剥落。另外，现有甲烷整体式催化剂的制备方法中，通常是以浸渍第二载体前驱体的方式直接将第二载体涂覆到第一载体上，存在不可控、第二载体负载不均匀、制备的催化剂难以达到最佳的催化效果和最优的使用寿命等问题。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种具有三维网状结构、强度高、导电性好、制备工艺简单、生产成本低的SiC泡沫的制备方法，还提供了一种催化活性高、强度高、耐高温、传热传质速率高、寿命长的用于甲烷催化燃烧的SiC泡沫整体式催化剂及其制备方法。

为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：

一种SiC泡沫的制备方法，包括以下步骤：将玻璃态碳泡沫置于聚硅烷溶液中，浸渍，干燥，得到浸渍聚硅烷的玻璃态碳泡沫；将所述浸渍有聚硅烷的玻璃态碳泡沫进行高温反应，得到SiC泡沫。

上述的SiC泡沫的制备方法，进一步改进的，所述玻璃态碳泡沫的孔隙率为90％～97％；所述聚硅烷溶液由聚硅烷与溶剂混合后制得；所述聚硅烷与溶剂的质量比为1～2∶1；所述溶剂为甲苯、二甲苯、甲基甲酰胺、四氢呋喃中的至少一种；所述浸渍的时间为12h～24h；所述干燥的温度为60℃～100℃；所述干燥的时间为12h～24h；所述高温反应在惰性气氛保护下进行；所述高温反应的温度为1600℃～2000℃；所述高温反应的时间为1h～5h。