[发明专利]在熔融盐中对氮化物乏燃料进行后处理的方法

说明书

提出了一种在熔融盐中对氮化物乏燃料进行后处理方法，其包括在含有二氯化镉的碱金属和/或碱土金属氯化物的混合物的熔体中将该燃料氯化。氯化反应在使用惰性气体气氛对氮化物乏燃料进行后处理的设备中进行。该设备具有加热区和冷却区，加热区包含具有熔融氯化物和浸没在其中的氮化物乏燃料的反应器，冷却区布置在反应器下方。在氯化过程中，将包含反应器的设备区域加热到超过700℃的温度，将氮化物乏燃料保持在熔体中直到完全氯化，设备的冷却区用于使在氯化过程中形成的金属镉结晶。本发明的技术效果包括将氮化物乏燃料在熔融氯化物中的转化率提高到100％，这减少或完全消除了对乏燃料重复过滤和后处理的附加阶段的必要性。

技术领域

本发明涉及核动力工程，特别地涉及对乏燃料(SNF)进行后处理的方法，该乏燃料从发热元件中提取，该方法可以在闭式核燃料循环的运行中的乏燃料后处理技术中使用。

背景技术

现代核电工程的最重要任务是为快中子反应堆创建闭式核燃料循环(CNFC)。CNFC可以显著提高核能生产运行技术的能源效率，减少自然资源的消耗，最大程度地减少放射性废物(RW)的数量，从而解决与这种废物的运输、存储或后处理有关的问题。

目前，优选地使用氧化物或金属燃料产生核能(Olander D.，核反应堆散热元件的理论基础，M.，1982)，通过现有方法对该燃料进行后处理意味着要对放热元件(燃料元件)进行初步扩展存储(3-7年)。通过水化学方法进行进一步后处理。这种技术的缺点是产生大量的液态放射性废物(放射性水)。

创建CNFC的最大前景与在熔融盐中对较短期存储的SNF的后处理有关。特别地，这涉及一种氮化物燃料，该燃料实际上可以在将其从反应堆中回收之后立即送入后处理阶段，这尤其要归功于其在反应堆中更高的燃尽程度(2014年8月10日公开的RU2524681C2)。现有的处理SNF的水化学方法不能用于处理氮化物SNF所属的短期存储的SNF。这与大量能量的释放有关，大量能量的释放将导致放射性水蒸发。

已知一种通过氯化来对氮化物SNF进行后处理的方法，该方法包括在氯化物熔体的电解中将其导电成分进行阳极溶解(1997年5月20日公开的RU2079909)。该已知方法在450至700℃的温度范围、0.3A/cm的阳极电流密度以及高达0.4A/cm的阴极电流密度下进行，其中，氮化物SNF用作阳极，诸如镉的低熔点合金或金属作为阴极，将它们浸入代表用于对氮化物SNF进行氯化的电解槽的设备中的氯化物熔体中。在氮化物燃料(例如氮化物UN和PuN)的成分的阳极溶解期间，释放出氮气，并且锕系元素溶解在氯化物熔体中(例如以氯化物UCl₃和PuCl₃的形式)。该氯化物熔体是在阴极上进行铀和钚的电积的来源。

该方法的优点是氯化物熔体的稳定性(更确切地说，是其理化性质在辐射照射的影响下的稳定性)，以及选择电解参数以实现返回燃料循环的氮化物SNF成分的高分离系数的可能性。

该方法的缺点与氮化物SNF在氯化物熔体中进行阳极极化时形成化合物UOCl_y和UNCl有关(核材料期刊344(2005)，128-135)。这些化合物的形成阻止了氮化物SNF在氯化物熔体中的完全阳极溶解，并且导致了额外的过滤步骤以及未反应的SNF的水化学溶解，从而限制了燃料转化的完整性。

与所要求保护的方法最接近的是在盐熔体中对氮化物乏燃料进行后处理的方法(2016年12月10日公开的RU2603844)。所述方法包括燃料的氯化，其包括燃料的连续阳极溶解，然后在不超过500℃的温度下、在LiCl-KCl-CdC的氯化物熔体中的液态金属阴极上进行电化学还原。该方法在惰性气体气氛下，在代表电解器的用于对氮化物SNF进行氯化的设备中进行。在这种情况下，熔体中存在高达质量百分比为5％的CdCl₂，这会引发氮化物SNF的化学氯化，并且阳极溶解还提高了UN在LiCl-KCl熔体中的溶解速率。