[发明专利]一种弱氧化插层剥离制备氧化石墨烯的方法

说明书

本发明公开了一种弱氧化插层剥离制备氧化石墨烯的方法，该方法为：一、将鳞片石墨加到浓硫酸中，再加入氧化铁或者草酸铁，以及加入盐酸作为催化剂，搅拌溶解后得到混合液；二、向混合液中通入经水浴润湿后的混合气体进行反应，得到反应液；三、向反应液中通入经水浴润湿后的混合气体进行反应，向反应液中滴加去离子水，得到反应液；四、将反应液经过稀释、沉降、透析去除残留的金属离子得到团聚的氧化石墨烯，然后进行搅拌或者超声进行分散，得到剥离分散的氧化石墨烯。本发明制备的氧化石墨烯含氧量少，缺陷少，更加均匀，且该方法使用的插层剂成本低廉，反应效率高，有利于实现工业化制备。

技术领域

本发明属于石墨烯制备技术领域，具体涉及一种弱氧化插层剥离制备氧化石墨烯的方法。

背景技术

石墨烯是一种单层二维碳材料，它具有优异的电学、力学、光学等性能，是目前物理学和材料学领域研究的热点。目前石墨的产品主要为石墨烯小尺寸薄片和大面积薄膜，其中化学剥离法是制备石墨烯小尺寸薄片主要方法，其制备过程简单、成本低，是工业化批量制备的发展方向；化学气相沉积方法设备相对复杂成本较高，是制备高品质大尺寸石墨烯薄膜的有效手段。

石墨烯小尺寸薄片一般采用石墨表皮剥离方法制备，主要包含四种主流工艺，即液相剥离、固相剥离、氧化-剥离-还原、插层剥离方法。其中液相剥离和固相剥离，制备的石墨烯产量低、均匀性较差，剥离效率差，需要采用高转速的离心分离去除大量未剥离的原料。另一方面，传统氧化-剥离-还原需要采用特别强的氧化剂，例如高锰酸钾、高铁酸钾等，强氧化会在氧化石墨烯片层中形成缺陷。传统插层剥离，需要通过微波加热等方法进行扩张，然后进行剥离，得到的产品厚度较厚，产品不均匀。这些方法都需要进一步的改进和优化。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术的不足，提供了一种弱氧化插层剥离制备氧化石墨烯的方法。该制备方法通过采用金属铁离子作为插层剂、臭氧作为氧化剂，实现石墨的弱氧化插层剥离，同时采用含臭氧的混合气体先通过水浴润湿后，在通入反应体系中，则均匀地引入水汽参与反应，得到的氧化石墨烯具有高比表面积、厚度更加均匀、制备方法简单。

为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：一种弱氧化插层剥离制备石墨烯的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

步骤一、将鳞片石墨加到浓硫酸或发烟硫酸中，再在室温条件向所述浓硫酸或发烟硫酸中加入氧化铁或草酸铁，以及加入盐酸作为催化剂，搅拌溶解后得到混合液；所述浓硫酸或发烟硫酸的体积与鳞片石墨的质量之比为(20～40)：1，浓硫酸体积的单位为mL，鳞片石墨质量的单位为g，所述氧化铁或者草酸铁与鳞片石墨的质量比为3：1，所述盐酸的用量为氧化铁或者草酸铁中铁离子摩尔量的5％；

步骤二、向步骤一中得到的混合液中通入经水浴润湿后的混合气体在搅拌的条件下进行0.5h～2h的反应，反应结束后，得到反应液A；所述水浴的温度为0℃～25℃；

步骤三、向步骤二中得到的反应液A中通入经水浴润湿后的混合气体，在搅拌的条件下进行反应，所述反应过程中向所述反应液中滴加去离子水；当加完去离子水之后，将混合液升温至98℃，恒温15min，得到反应液B；所述水浴的温度30℃～80℃；

步骤二和步骤三中所述混合气体由臭氧和空气或者臭氧和氧气混合而成，所述混合气体中臭氧的体积百分含量为0.5％～10％；

步骤四、将步骤三中得到的反应液B，经过稀释、沉降、透析去除残留的金属离子得到团聚的氧化石墨烯；

步骤五、对步骤四中得到的团聚的氧化石墨烯通过搅拌或超声进行分散，得到剥离分散的氧化石墨烯；所述搅拌的速度为10000r/min，搅拌的时间为20min～120min；所述超声的功率为1000W，超声的时间为20min～120min。