[发明专利]一种三维高导热导电复合材料、其制备方法与应用

权利要求书

1.一种三维复合材料的制备方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：

(1)以氧化石墨烯溶液和/或石墨烯溶液为电解液，多孔集流体接电源正极，进行电沉积，得到沉积包覆有还原的氧化石墨烯和/或石墨烯的三维骨架；

(2)以步骤(1)电沉积得到的三维骨架为工作电极，以制备活性物质的原料溶液作为电解液，进行循环扫描，利用电沉积法在三维骨架上沉积电化学活性物质；

(3)进行退火处理，得到多孔集流体/还原的氧化石墨烯和/或石墨烯/活性物质，即三维复合材料。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)所述氧化石墨烯溶液和/或石墨烯溶液的浓度为1mg/mL～2mg/mL；

优选地，步骤(1)以氧化石墨烯溶液为电解液。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，步骤(1)所述多孔集流体为多孔铜、多孔镍、多孔碳或多孔铝中的任意一种或至少两种的组合，优选多孔铜，进一步优选为泡沫铜；

优选地，所述多孔集流体的比表面积为0.5cm²～9cm²；

优选地，步骤(1)所述电沉积的电压范围为3V～5V；

优选地，步骤(1)所述电沉积的时间为5min～15min；

优选地，步骤(1)所述电沉积时，铂片电极接电源负极。

4.根据权利要求1-3任一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)所述制备活性物质的原料溶液为制备双金属氧化物、双金属硫化物或双金属氢氧化物的原料溶液中的任意一种或至少两种活性物质的原料溶液的组合。

5.根据权利要求1-4任一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)所述制备活性物质的原料溶液为CoCl₂·6H₂O，NiCl₂·6H₂O和硫脲的混合溶液；

优选地，所述混合溶液中，CoCl₂·6H₂O的浓度为0.1M～3M；

优选地，所述混合溶液中，NiCl₂·6H₂O的浓度为0.1M～3M；

优选地，所述混合溶液中，硫脲的浓度为1M～5M。

6.根据权利要求1-5任一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)所述循环扫描的电压范围为-1.2V～0.2V；

优选地，步骤(2)所述循环扫描的扫描速度为3mV/s～10mV/s，优选为5mV/s；

优选地，步骤(2)所述循环扫描的圈数为4圈～15圈；

优选地，步骤(2)所述循环扫描时，铂片为对电极，甘汞电极为参比电极；

优选地，所述方法还包括在步骤(2)之后步骤(3)之前进行步骤(2)’：冲洗步骤(2)的产物并干燥。

7.根据权利要求1-6任一项所述的方法，其特征在于，步骤(3)所述退火在保护性气氛下进行，所述保护性气氛为氩气气氛或氮气气氛的任意一种或两种的组合；

优选地，步骤(3)所述退火的温度为275℃～350℃，优选为300℃；

优选地，步骤(3)所述退火的时间为2h～3h。

8.根据权利要求1-7任一项所述的方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：

(1)以浓度为1mg/mL～2mg/mL的氧化石墨烯溶液为电解液，泡沫铜接电源正极，铂片电极接电源负极，于3V～5V的电压范围内电沉积5min～15min，得到沉积包覆有还原的氧化石墨烯的三维骨架；

(2)以步骤(1)电沉积得到的三维骨架为工作电极，铂片电极为对电极，甘汞电极为参比电极，以CoCl₂·6H₂O，NiCl₂·6H₂O和硫脲的混合溶液作为电解液，在-1.2V～0.2V的电压范围以5mV/s的扫描速度循环扫描4圈～15圈，利用电沉积法在三维骨架上沉积电化学活性物质；

(2)’冲洗步骤(2)的产物并干燥；

(3)在Ar气氛下于300℃退火处理2h～3h，得到Cu/还原的氧化石墨烯/CoNi₂S₄，即三维复合材料。