[发明专利]一种硅镶嵌氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合材料及其制备和应用

权利要求书

1.一种硅镶嵌氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合材料，其特征在于，包括作为基体材料的氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体、作为活性中心并均匀分散镶嵌在所述氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体的层片间隙内的纳米硅球以及位于纳米硅球表面可增强活性中心和基体材料之间化学结合力的碳层。

2.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体指的是在所述复合材料制备中由尿素或三聚氰胺高温固相反应形成的石墨相氮化碳，均匀镶嵌在氧化还原石墨烯片层内及其表面得到的复合基体，所述氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体的长度为1～20微米，所述氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体中氧化还原石墨烯与石墨相氮化碳的质量比为1:0.1～1:5。

3.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述纳米硅球为颗粒尺寸在20～100纳米的硅粉颗粒。

4.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述碳层指的是在所述复合材料制备中表面活性剂热分解形成的碳包覆层，位于纳米硅球表面，所述碳层厚度为0.05～5纳米。

5.根据权利要求1-5任一权利要求所述的复合材料，其特征在于：所述纳米硅球与所述氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体的质量比为1:0.2～1:5。

6.一种硅镶嵌氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合材料的制备方法，其特征在于具有如下步骤：

S1、将尿素或三聚氰胺和氧化石墨烯加入醇/水混合溶液，搅拌直至液体全部挥发，得到均匀的尿素或三聚氰胺/氧化石墨烯的混合物；

S2、将步骤S1中得到的尿素或三聚氰胺/氧化石墨烯的混合物移入通入氩/氢标准气的管式炉中，进行高温固相反应，整个高温固相反应过程均在氩/氢标准气氛下进行，反应得到的产物即为氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体；

S3、配置阳离子表面活性剂/水混合溶液；

S4、将硅粉颗粒加入到步骤S3中得到的阳离子表面活性剂/水混合溶液中超声震荡至少30分钟，使由于表面效应团聚的硅粉颗粒得到充分分散，与阳离子表面活性剂完全接触，静置30分钟后，离心，洗涤，并真空烘干，得到具有碳层的纳米硅球；

S5、将步骤S4中获得的具有碳层的纳米硅球和步骤S2中获得的氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体依次加入醇/水混合溶液中，超声震荡使具有碳层的纳米硅球进入氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体的层片间隙内；静置，并充分反应沉淀；将充分反应沉淀后的溶液过滤，收集固态反应产物，并将得到的固态反应产物多次洗涤，并真空烘干；

S6、将步骤S5中得到的烘干后固态反应产物移入带氩气保护的管式炉中，进行高温热分解，整个高温热分解过程均在氩气保护下进行，高温热分解过程后得到的产物即为硅镶嵌氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合材料。

7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于：所述步骤S1和步骤S5中所述醇/水混合溶液为乙醇和去离子水混合溶液，醇：水的体积比为1:1～1:4，在同一个制备过程中，所使用的醇/水混合溶液均采用同一醇：水体积比；

所述步骤S2中所述尿素或三聚氰胺均为分析纯；

所述步骤S3中的所述阳离子表面活性剂/水混合溶液中水为去离子水，阳离子表面活性剂为十二烷基三甲基溴化铵或聚二烯丙基二甲基氯化铵；所述阳离子表面活性剂/水混合溶液中阳离子表面活性剂的浓度为0.1～2.5克/升；

所述步骤S5中加入醇/水混合溶液中的具有碳层的纳米硅球的加入量是氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合基体质量的16～83％。

8.根据权利要求6所述的方法，其特征在于：所述步骤S2中所述高温固相反应过程为：从室温开始，按照2～20℃/min的升温速率升温至设定热处理温度，在此温度下保温0.5～4小时后，炉冷至室温；所述设定热处理温度范围为500～700℃；

所述步骤S4和步骤S5中所述真空烘干是指在真空烘箱中，60℃～80℃真空干燥6～10小时；

所述步骤S6所述高温热分解过程为：从室温开始，按照10～20℃/min的升温速率升温至设定热处理温度，在此温度下保温0.5～3小时后，炉冷至室温；所述设定热处理温度范围为580～800℃。

9.一种根据权利要求1所述的硅镶嵌氧化还原石墨烯/石墨相氮化碳复合材料作为锂离子电池负极的应用。