[发明专利]制备N‑甲基取代的三丙酮胺化合物的方法

权利要求书

1.制备N-甲基取代的三丙酮胺化合物的方法，其特征在于在还原条件下使至少一种三丙酮胺化合物(I)与甲醛反应，其中所述三丙酮胺化合物(I)选自化学结构(I-A)、(I-B)、(I-C)、(I-D)、(I-E)、(I-F)、(I-G)、(I-H)：

其中n¹、n²各自独立地为1-20的整数；

其中p¹、p²、p³、p⁴、p⁵、p⁶、p⁷、p⁸、p⁹、p¹⁰、p¹¹、p¹²、p¹³、p¹⁴、p¹⁵、p¹⁶、p¹⁷、p¹⁸、p¹⁹、p²⁰各自独立地为0或1；

其中X¹选自OH、-O·、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷基、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷氧基；

其中X²、X³选自氢、OH、-O·、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷基、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷氧基，并且其中X²、X³各自独立地选择，并排除：X²=X³=氢；

其中X⁴、X⁵、X⁶、X⁷、X⁸各自独立地选自氢、OH、-O·、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷基、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷氧基；

其中Y¹、Y²、Y³、Y⁴、Y⁵、Y⁶、Y⁷、Y⁸、Y⁹、Y¹⁰各自独立地选自

具有1-30个碳原子的非支链或支链的亚烷基，

具有3-30个碳原子并具有至少一个包含3-30个碳原子的饱和环的二价饱和烃基，

具有6-30个碳原子的二价烃基，其中至少6个碳原子存在于芳族体系中且其他碳原子如果存在的话是饱和的，

具有选自(i)、(ii)的化学结构的桥连基团：

其中：

Q¹、Q²各自独立地选自-O-、-S-、-NH-和-NR'-，其中R'=具有1-6个碳原子的非支链或支链的烷基，

其中a是选自1-50的整数，

其中b是选自0-50的整数；

并且其中如果p¹和p²的至少一个具有1的值，Y¹还可以是直连键，

并且其中如果p³和p⁴的至少一个具有1的值，Y²还可以是直连键，

并且其中如果p⁵和p⁶的至少一个具有1的值，Y³还可以是直连键，

并且其中如果p⁷和p⁸的至少一个具有1的值，Y⁴还可以是直连键，

并且其中如果p¹¹和p¹²的至少一个具有1的值，Y⁵还可以是直连键，

并且其中如果p¹³和p¹⁴的至少一个具有1的值，Y⁶还可以是直连键；

并且其中Z¹、Z²、Z³、Z⁴各自独立地选自-O-、-S-、-NR³⁰-；

其中R¹、R²、R³、R⁴、R⁵、R⁶、R⁹、R¹⁰、R¹¹、R¹²、R¹³、R¹⁴、R¹⁵、R¹⁶、R¹⁷、R¹⁸、R¹⁹、R²⁰、R³⁰基团各自独立地选自

氢，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的烷基，其中至少一个氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的酰基，其中至少一个氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)，

具有选自(iii)、(iv)、(v)、(vi)、(vii)、(viii)、(ix)的化学结构的基团：

其中J¹、J²各自独立地选自CH、N，

其中K¹、K²各自独立地选自-O-、-NH-、-N(CH₃)-、-N(CH₂CH₃)-、-S-、-CH₂-，

其中V¹、V²、V³各自独立地选自-O-、-S-、-NH-、-NR''-，其中R''=具有1-6个碳原子的非支链或支链的烷基，

其中W¹、W²、W³各自独立地选自H、甲基、乙基，

其中c、d、e、f、g、h各自独立地为0-50的整数，

其中X⁹选自氢、-OH、-O·、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷基、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷氧基，

其中，在化学结构(iii)、(iv)、(v)、(vi)、(vii)、(viii)、(ix)中，至少一个键合到碳原子上的氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)；

其中R⁷、R⁸基团各自独立地选自

氢，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的烷基，其中至少一个氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的酰基，其中至少一个氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)；

并且其中，当p⁹=1时，-NR³R⁴还可以是具有化学结构(x)的基团，

并且其中，当p¹⁰=1时，-NR¹¹R¹²还可以是具有化学结构(x)的基团，

并且其中-NR⁵R⁶、-NR⁷R⁸、-NR⁹R¹⁰基团还可以各自独立地为具有化学结构(x)的基团，

其中化学结构(x)定义如下：

其中K³选自-O-、-S-、-NH-、-N(CH₃)-、-N(CH₂CH₃)-；

其中R²¹、R²²、R²³、R²⁴、R²⁵、R²⁶基团各自独立地选自

氢，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的烷基，

具有化学结构(xi)的基团：

其中R²⁷、R²⁸、R²⁹、R³¹、R³²、R³³、R³⁴基团各自独立地选自

氢，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的烷基，其中至少一个氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)，

具有1-30个碳原子的非支链或支链的酰基，其中至少一个氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)，

具有选自(xii)、(xiii)、(xiv)、(xv)、(xvi)、(xvii)、(xviii)的化学结构的基团：

其中J³、J⁴各自独立地选自CH、N，

其中K⁴、K⁵各自独立地选自-O-、-NH-、-N(CH₃)-、-N(CH₂CH₃)-、-S-、-CH₂-，

其中V⁴、V⁵、V⁶各自独立地选自-O-、-S-、-NH-、-NR'''-，其中R'''=具有1-6个碳原子的非支链或支链的烷基，

其中W⁴、W⁵、W⁶各自独立地选自H、甲基、乙基，

其中j、k、m、q、r、s各自独立地为0-50的整数，

其中X¹⁰选自氢、-OH、-O·、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷基、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷氧基，

其中，在化学结构(xii)、(xiii)、(xiv)、(xv)、(xvi)、(xvii)、(xviii)中，至少一个键合到碳原子上的氢基团可以被选自以下的基团替代：-OH、-NH₂、-OCH₃、-OCH₂CH₃、-NH(CH₃)、-N(CH₃)₂、-NH(CH₂CH₃)、-N(CH₂CH₃)₂、-N(CH₃)(CH₂CH₃)，

并且条件是：当p¹⁷=p¹⁸=p¹⁹=p²⁰=0时，R²¹和R²⁶还可以各自独立地为具有化学结构(xix)的基团：

其中X¹¹选自氢、OH、-O·、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷基、具有1-10个碳原子的非支链或支链的烷氧基，

并且其中通过在氢的存在下和在非负载型催化剂的存在下使所述至少一种三丙酮胺化合物(I)与甲醛反应来建立还原条件，其中所述非负载型催化剂包含至少一种金属M，其中所述金属M选自Ag、V、Cr、Mo、Mn、Ni、Pd、Pt、Fe、Ru、Os、Co、Rh、Ir、Cu。