[发明专利]一种光催化烃类氧化的方法在审
申请号: | 201710474117.7 | 申请日: | 2017-06-21 |
公开(公告)号: | CN109092278A | 公开(公告)日: | 2018-12-28 |
发明(设计)人: | 王峰;侯婷婷;罗能超;黄志鹏;王业红 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J21/06 | 分类号: | B01J21/06;B01J27/24;C07C45/27;C07C47/54;C07C47/228;C07C49/403;C07C47/02;C07C47/542;C07C47/55;C07C223/00;C07C223/06;C07C47/575;C07C47/24 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 氧源 氧气 氮掺杂二氧化钛 光催化氧化 酸类化合物 光照条件 能源战略 烃类氧化 氧化效率 制备醛类 光催化 收率 烃类 催化剂 光照 环保 应用 | ||
1.一种光催化烃类氧化的方法,是一种光催化氧化烃类化合物C-H键制备醛、酮或者酸类化合物中一种或二种以上的方法,其特征在于:将底物烃类化合物,有机溶剂,氮掺杂的二氧化钛(N-doped TiO2)催化剂于光反应器中,密闭充入含氧气的气体,在20℃~60℃,光照条件下,发生C-H键氧化生成醛,酮或者酸类化合物中一种或二种以上。
2.按照权利要求1所述的方法,其特征在于:
所述催化剂为氮掺杂的二氧化钛(N-doped TiO2),其中氮的含量为:0.01wt%~20wt%;
所述烃类化合物包括烷烃、环烷烃以及芳香烃;
其中烷烃的分子式为:CnH2n+1(其中1≤n≤24,n为整数);芳香烃的分子式为R1x-(C6H5-x)-CH2R2,x=1~5,其中,R1代表取代基,R1=H、F、Cl、Br、I,CH3、OCH3、NH2、NO2、CHO、Ph中一种或二种以上,x代表取代基的数目,当x>1时;R1为相同取代基或不同取代基,R2为含有不同取代基的苯环或者为十二个碳及其以下的支链或者直链烷基取代基,苯环上不同取代基为H、F、Cl、Br、I,CH3、OCH3、NH2、NO2、CHO、Ph中一种或二种以上。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其特征在于:
本发明合成路线如下:
其中,x=1~5,R1代表取代基,R1=H,F,Cl,Br,I,CH3,OCH3,NH2,NO2,CHO,Ph,x代表取代基的数目,当x>1时;R1为相同取代基或不同取代基,R2为含有不同取代基的苯环或者为十二个碳及其以下的支链或者直链烷基取代基。
4.根据权利要求1、2或3所述的方法,其特征在于:
所述催化剂为氮掺杂的二氧化钛(N-doped TiO2),其中氮的含量为:0.1wt%~10wt%;
所述溶剂包括乙醇,乙腈,N,N-二甲基甲酰胺,二甲亚砜,甲苯,对二甲苯,二氯乙烷,丙酮,乙酸乙酯,氯苯,正辛烷,二氧六环中的一种或两种以上。
5.根据权利要求书1、2或3所述的方法,其特征在于:
所述含氧气体为纯氧和/或空气、以及氧气和/或空气与惰性气氛气体组成的混合气,含氧气体中氧气体积浓度为20~100%,惰性气氛气体为氮气或氩气中的一种或两种;
所述含氧气体压力为1~10atm。
6.根据权利要求书1所述的方法,其特征在于:
所述光源为发射>200nm波段模拟自然光的氙灯,以及单一波长的LED灯;
单一波长的LED灯的波长为200~900nm;
光照强度10~500mW/cm–2。
7.根据权利要求书1、2或4所述的方法,其特征在于:
所述烃类化合物在反应体系中浓度为0.01-50.0mmol/mL。
加入催化剂的质量为底物质量的0.5wt%~10wt%。
所述反应时间为0.5-50h。
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