[发明专利]磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂及其制备方法和应用，该磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂是以尿素为氮源和还原剂，与磁性氧化石墨烯混合后经水热反应制备得到。本发明的复合催化剂具有无毒、低成本、制备工艺简单、分离容易、再生方便、催化效果好等优点，其制备方法具有操作简单、对仪器设备和实验条件要求低、能源消耗少、便于规模化制备等优点。本发明的复合催化剂可用于废水中难降解有机污染物，通过催化过硫酸盐产生高活性硫酸根自由基，从而高效去除水中难降解有机污染物尤其是染料污染物，具有催化降解效果好、应用范围广、操作简便、无二次污染等优点。

技术领域

本发明属于水处理领域，涉及到一种磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

难降解有机污染物的处理是水污染控制领域的重要内容。染料作为其中的一类污染物存在于污水中，具有色度极高，毒性较高，难生物降解的特点。常用的处理染料污水的技术包括吸附法、化学氧化法、光催化降解以及微生物处理法。其中化学氧化法尤其是以产生羟基和硫酸根自由基的高级氧化技术具有污染物处理效果好，污染物降解彻底、操作方便，便于大规模使用，以及成本较低的优点。

基于硫酸根自由基的高级氧化技术通常是通过过渡金属(钴、铁)、光、热、辐射等条件催化过硫酸盐产生高活性的硫酸根自由基，用于氧化降解有机污染物。以上催化条件存在催化剂有毒、能源消耗较高等缺点。而已有研究表明：活性炭等碳材料、苯醌等有机物具备催化过硫酸盐产生硫酸根自由基的能力，但是这些无机材料的催化效率不高，对于其催化机理还有待进一步深入了解。

氧化石墨烯是一种新型的碳材料，其单一原子层的结构和丰富的含氧功能团，以及优异的电子传输能力，使其在催化、吸附、药物载体、储能、电化学、新型复合材料制备等领域得到广泛的研究和应用。但是氧化石墨烯表观上是一种粉末材料，当用于水处理应用时，需要通过离心或者过滤使其和液相分离，或者将其负载在固定的材料上面，不利于实际操作。

基于产生硫酸根自由基的高级氧化技术处理水中难降解有机污染物是水污染防治的有效技术，目前，研究主要围绕高效催化剂的制备和污染物降解效果和机理而进行，开发一种制备方法简单、催化效果良好、催化剂再生方便、使用寿命长的催化剂能够显著提高该技术的应用范围和处理效果。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种无毒、低成本、制备工艺简单、分离容易、再生方便、催化效果好的磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂，还提供了一种操作简单、对仪器设备和实验条件要求低、能源消耗少、便于规模化制备的磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂的制备方法以及该复合催化剂在降解废水中难降解有机污染物中的应用。

为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：

一种磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂，所述磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂是以尿素为氮源和还原剂，与磁性氧化石墨烯混合后经水热反应制备得到。

上述的磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂中，优选的，所述磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂中氮元素的质量含量为5％～8％。

上述的磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂中，优选的，所述磁性氧化石墨烯以氧化石墨烯为基体，所述基体表面沉积有四氧化三铁；所述磁性氧化石墨烯中四氧化三铁和氧化石墨烯的质量比为2～5∶1。

作为一个总的技术构思，本发明还提供了一种磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂的制备方法，包括以下步骤：将磁性氧化石墨烯、尿素分散于水溶液中进行水热反应，得到磁性氮掺杂还原氧化石墨烯复合催化剂。

上述的制备方法中，优选的，所述磁性氧化石墨烯的制备方法包括以下步骤：将氧化石墨烯、Fe³⁺盐和Fe²⁺盐分散于水溶液中，调节溶液pH值为9～11进行共沉淀反应，得到磁性氧化石墨烯。进一步优选的，所述磁性氧化石墨烯的制备方法中调节溶液pH值为9.5。