[发明专利]一种导向合成多级孔ZSM-12型沸石分子筛的双功能模板剂及其制备和基于其的分子筛

权利要求书

1.一种导向合成多级孔ZSM-12型沸石分子筛的双功能模板剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：将反应组分A与反应组分B溶于溶剂中，加热保温反应，得到双功能模板剂；

所述反应组分A为1,4-对二氯苄、α,α'-二溴对二甲苯和1,4-苯二酚的至少一种；

所述反应组分B为N,N,N',N'-四甲基-1,3-丁二胺、N,N,N',N'-四甲基-1,5-戊二胺、N,N-二甲基己胺、N,N,N',N'-四甲基-1,6-己二胺及其同系物中的至少一种。

2.根据权利要求1所述的导向合成多级孔ZSM-12型沸石分子筛的双功能模板剂的制备方法，其特征在于：所用反应组分A与反应组分B的摩尔比为0.1:1～0.5:1；所述加热保温反应为加热至50～80℃保温反应5～36h；所述的溶剂为乙腈、甲苯或其混合物。

3.根据权利要求1所述的导向合成多级孔ZSM-12型沸石分子筛的双功能模板剂的制备方法，其特征在于：所述加热保温反应为加热至65～75℃保温反应12～20h；所述的溶剂为乙腈和甲苯体积比为1:1的混合物。

4.一种导向合成多级孔ZSM-12型沸石分子筛的双功能模板剂，其特征在于根据权利要求1～3任一项所述的制备方法得到。

5.根据权利要求4所述的导向合成多级孔ZSM-12型沸石分子筛的双功能模板剂，其特征在于：所述双功能模板剂的结构式为(p-C₆H₄)[CH₂N(CH₃)₂C₆H₁₂N(CH₃)₃Br]₂。

6.一种基于权利要求4～5任一项所述的双功能模板剂的多级孔ZSM-12分子筛。

7.一种权利要求6所述的多级孔ZSM-12分子筛的制备方法，其特征在于通过将权利要求4～5任一项所述的双功能模板剂、无机碱、硅源、铝源、乙醇和水混合得到硅铝酸盐前驱体，经一步水热法得到介-微双孔多级孔ZSM-12分子筛。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于：所述硅铝酸盐前驱体中权利要求4～5任一项所述的双功能模板剂、无机碱、硅源、铝源、乙醇和水的摩尔比为(0.56～1.15):(2.5～4.3):(12～20):(0.23～0.52):(100～150):(800～1350)；所述一步水热法的工艺为130～170℃下晶化4～7天，分离、洗涤、干燥后，在400～650℃焙烧4～10h；所述的无机碱为氢氧化钠；所述的硅源为正硅酸乙酯、气相二氧化硅或硅溶胶；所述的铝源为偏铝酸钠或硫酸铝。

9.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于：所述硅铝酸盐前驱体通过包括下述步骤的方法制备得到：将权利要求4～5任一项所述的双功能模板剂、无机碱、铝源和水搅拌混合至均匀，再加入乙醇和硅源充分搅拌至均匀，40～75℃下老化8～20h。

10.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于具体包括以下步骤：将权利要求4～5任一项所述的双功能模板剂、无机碱、铝源和水混合，30～70℃下搅拌10～60min至均匀，再缓慢加入乙醇和硅源搅拌40～55min至均匀，40～75℃下老化8～20h，形成凝胶；将凝胶于130～170℃晶化4～7天，抽滤分离、洗涤、干燥后，在400～650℃焙烧4～10h，得到介-微双孔多级孔ZSM-12分子筛。