[发明专利]一种新型硅磷酸盐化合物发光材料的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及发光材料技术领域，尤其涉及一种新型硅磷酸盐化合物发光材料的制备方法。

背景技术

在照明技术领域中，固体照明，特别是使用半导体发光二极管(LED)的白光照明备受期待，一直在进行广泛的研究开发。半导体照明作为新兴的发光体，具有电光效率高、体积小、寿命长、电压低、节能和环保等优点，是下一代照明的不二之选。目前，主要以铈激活的钇铝石榴石(YAG)荧光材料和环氧树脂的混合物涂敷在蓝光LED上通过补色原理产生白光。但是，由于YAG发出的光偏黄绿，只能得到色温较高的冷色调白光，此外缺少绿色和红色部分使其显色指数不高。因此，为了获得不同色温的白光以及达到更高的显色指数，需要添加绿色和红色荧光粉。

目前，采用蓝光、紫光或紫外光LED配合荧光粉产生白光的技术己经相对成熟，但可应用于LED的绿色和红色荧光粉，存在着有效转换效率低、发射光谱窄、显色低，或者性质不稳定、光衰大等问题。因此，高效低光衰的LED用绿色和红色荧光粉的研制正在成为国内外大公司和研究机构研发的热点。

美国专利6809347报导了：

(2-x-y)SrO_x(Ba,Ca)O_(1-a-b-c-d)SiO₂aP₂O₅bAl₂O₃cB₂O₃dGeO₂:yEu²⁺,(0.001≤x﹤1.6,0.005﹤y﹤0.5x+y≤1.6,0≤a,b,c,d≤0.5)。该荧光粉可被紫外，蓝光激发，且该荧光粉化学和热稳定性好。但是，该荧光粉的发射波长是500-580nm，不能发射580nm以上的红色光。此外，该荧光粉的粒径分布不易控制，亮度还有待提高。

发明内容

本发明的目的是提供一种亮度高、激发和发射光谱宽的硅磷酸盐发光制备方法。

为实现上述目的，本发明提供一种新型硅磷酸盐化合物发光材料的制备方法，包括如下步骤：

(1)按M_5-xSi₂P_yO_9+2.5y:xEu²⁺的化学计量比称取含M的化合物、氧化铕或者硝酸铕溶解于稀硝酸溶液中，再根据摩尔比加入适量磷酸氢二铵，均匀混合，制得溶液A；所述含M的化合物为M的氧化物、M的碳酸盐、M的硝酸盐中的任一种或任几种的组合；其中M为碱土金属中的一种或者几种，0.01≤x≤0.1，0≤y≤2；

(2)溶解所需计量比的正硅酸乙酯TEOS于无水乙醇中制得溶液B；在不断搅拌下，将步骤(2)得到的溶液B以3ml/min的滴加速度加入步骤(1)的溶液A中，并于70～85℃下保温1个小时，得到溶液C；将适量体积百分比为60％的稀氨水加入上述溶液C中，调节溶液C的pH值至8.5，恒温下不断搅拌3个小时，得到白色透明的溶胶；将溶胶在200℃下烘10～15个小时得到干凝胶，破碎成粉末后，混合均匀并进行筛分；

(3)将步骤(2)得到的粉末于还原气氛下用固相反应法进行高温烧结，所述还原气氛为氨气，或者为含有氮气和氢气的混合气，所述含有氮气和氢气的混合气中氢气的体积百分含量为5～20％；

(4)将步骤(3)得到的烧结产物经粉碎、除杂、烘干、筛分，即得所述的硅磷酸盐发光材料。

进一步地，在所述步骤(3)中，是以4～20℃/min的升温速率将温度升至1000～1500℃后进行高温烧结，烧结时间为2～20小时。

进一步地，所述M为Mg，Ca，Sr和Ba的任一种或者任几种。

与现有技术相比，本发明的有益效果是：

(1)本发明的制备工艺简单，易于操作，无污染，易于实现批量生产；

(2)本发明的工艺易于控制产品的颗粒度和表面形貌；

(3)本发明的发光材料为硅磷酸盐化合物，光转换效率高，耐温度、抗衰减特性好；

(4)本发明的发光材料激发范围宽，可以被紫外、近紫外、蓝光有效激发；

(5)本发明的发光材料制成的白光LED增加了了绿色和红色光谱，显色指数高，色温范围宽；

(6)本发明的发光材料发光效率更好，亮度更高，性能更稳定，该材料能在300～500nm之间有效激发，发射波长在500～610nm之间。

附图说明