[发明专利]一种氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了一种氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂的制备方法，将柠檬酸、尿素和氧化石墨烯超声溶解于超纯水中，分散均匀后于160~200 ºC下水热反应10~13 h，反应结束后自然冷却至室温。经离心除去过量柠檬酸、尿素，于40~60 ºC下真空干燥23~25 h除去水，即得到氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂。与商业化的Pt/C催化剂相比，本发明公开的N‑Cdots/GO纳米复合材料展现了极好的电催化性能，有更正的初始电位(0.13 V vs.Ag/AgCl)，更大的电流密度(在‑0.70 V处达到18.4 mA)和非常优异的电化学稳定性和耐甲醇或一氧化碳毒性；此外，与N‑Cdots和N‑Cdots/GO混合物相比，N‑Cdots/GO纳米复合材料还表现出和商业化的Pt/C催化剂相媲美的催化效率。

技术领域

本发明属于碳纳米材料的制备技术领域，涉及一种高催化性能氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂的制备方法，具体涉及一种以尿素为氮源、柠檬酸为碳源、氧化石墨烯为模板，采用水热法制备合成氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合材料的方法。

背景技术

燃料电池阴极的氧还原反应(ORR)动力学过程非常缓慢，大量的贵金属铂催化剂的使用使得电池成本过高。同时，较差的稳定性也影响了燃料电池的工作性能和使用寿命。因此，开发价廉易得、高稳定性的氧还原催化剂是降低燃料电池成本，提高其性能和寿命的根本解决途径。

氧化石墨烯(GO)具有超大的比表面积，表面含有丰富的官能团，如羟基、羧基、环氧基等，具有很好的亲水性。因此，以氧化石墨烯为模板的复合材料越来越得到研究人员的关注。

作为一种新兴的碳纳米材料，氮掺杂碳点(N-Cdots)和石墨烯量子点(N-GQDs)被认为在氧还原反应的非金属催化剂方面具有很好的潜力。Gao等利用水热法，以柳叶为原料，制备出氮掺杂碳点，电化学测试结果显示，该材料对ORR具有非常高效的催化性能和稳定性，且对CH₃OH和CO具有很强的耐受性(Gao S Y,et al.A green one-arrow-two-hawksstrategy fornitrogen-doped carbon dots as fluorescentink and oxygen reductionelectrocatalysts[J].J.Mater.Chem.A,2014,2:6320-6325.)。

在氧化石墨烯的碳骨架中掺杂富含氮的碳量子点，可能会调整其电子学性能和拓宽能隙，导致氧化石墨烯表面产生更多的“活性位点”，两者协同作用，进一步提高对氧还原反应的电催化性能。

发明内容

本发明的目的是提供一种氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂的制备方法。本发明制备方法简易、成本低廉、绿色环保，所制备的N-Cdots/GO表现出在碱性介质和甲醇环境中对氧还原反应的稳定电催化性能。

本发明的技术方案如下：

一种氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂的制备方法，以尿素为氮源、柠檬酸为碳源、氧化石墨烯为模板，通过水热法合成，具体步骤如下：

将柠檬酸、尿素和氧化石墨烯(GO)超声溶解于超纯水中，分散均匀后于160～200℃下水热反应10～13h，反应结束后自然冷却至室温。经离心除去过量柠檬酸、尿素，于40～60℃下真空干燥23～25h除去水，即得到氮掺杂碳点/氧化石墨烯纳米复合电催化剂，其中，柠檬酸、尿素和氧化石墨烯的质量比为54:18:1。

优选地，所述的水热反应温度为180℃，反应时间为12h。

优选地，所述的离心转速为10000rmp，离心时间为10min。

优选地，所述的真空干燥温度为50℃，干燥时间为24h。