[发明专利]一种固体氧化物燃料电池密封垫的制备方法

说明书

一种固体氧化物燃料电池密封垫的制备方法，其特征在于采用玻璃作为密封基础材料，通过流延成型的方法制成素坯；采用NiO、YSZ、LSM、(Mn,Co)3O4等粉末作为涂层材料，根据需要涂覆于素坯上下表面。待涂层干燥后，将密封垫置于两个待密封部件的待密封部位，在电炉中升温至玻璃的软化温度以上以实现密封。本发明涉及的密封垫原料简单、制备和使用过程方便、成本低，并且涂层的使用可增强密封材料与电池部件间的化学相容性，减小热循环过程中密封界面处的热应力，从而改善密封效果。

技术领域

本发明涉及一种高温密封垫的制备方法，特别适用于固体氧化物燃料电池(SOFC)陶瓷部件与不锈钢连接体之间的高温封接。

背景技术

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种绿色清洁、安全可靠的能量转换装置，将存储在燃料中的化学能不经过卡诺循环而直接转化成电能，大大提高了燃料的利用率。近些年来，在关键材料、系统集成方面都取得了很大进展，但电池的高温密封问题尚未得到解决，这也是限制SOFC商业化进程的主要因素之一。

在SOFC系统中，密封材料的主要作用是提供可靠的密封，保证氧气和燃料气不发生混合和向外泄露，连接单电池成一个完整的系统，在电池工作温度下提供一定的机械稳定性。这就要求密封材料具有良好的气密性，与相邻部件间良好的热匹配性和化学兼容性，在氧化及还原气氛下长期稳定性等。

主要的密封方式有压密封和硬密封。压密封是指借助外力将密封材料与待密封件压紧来实现密封，目前研究主要集中在云母材料上。该密封方式不需要材料间精确的热匹配，但加压装置的引入加大了系统的复杂性。硬密封是指密封材料与待密封部件间进行硬连接，密封后密封材料不能产生塑性形变的密封方式。常用的材料主要有金属(如铜焊、银浆、合金等)、玻璃、玻璃-陶瓷等。其中，金属材料具有韧性好、封接强度高及热循环性能好等优点，但金属材料在使用过程中易于被氧化，需做绝缘处理。玻璃及玻璃-陶瓷具有制备简单、成本低廉等优点，因而成为广泛研究和应用的对象。

专利CN1469497A、CN1660954A、CN1494176A等公开了硅酸盐玻璃、硅铝酸盐玻璃及硼硅酸盐玻璃，获得了机械强度高、绝缘性好、膨胀系数合适的密封材料，适用于中高温SOFC的密封。但玻璃在高温下持续不断的析晶将引起材料膨胀系数的改变，导致密封界面处产生应力，从而影响密封效果。为解决这一问题，专利CN102699561A、CN101079476A、CN101684034A、CN103570372A等公开了玻璃-金属或玻璃-陶瓷等复合密封材料。该方式利用玻璃的软化实现密封，金属或陶瓷填充料在高温下提供必要的机械强度，避免了玻璃的过度流动。但在使用玻璃-金属或玻璃-陶瓷复合材料时，不同组分间的相容性问题不容忽视。当两种材料的膨胀系数差别大或发生严重反应时，将会在界面处产生应力，影响材料本身的稳定性和密封效果。

为解决玻璃-金属或玻璃-陶瓷复合材料两组分间相容性不好的问题，本发明采用玻璃作为密封基础材料，通过流延成型的方法制成素坯；采用NiO、YSZ、LSM、(Mn,Co)3O4等粉末作为涂层材料，根据需要分别涂覆于素坯两侧。待涂层干燥后，将密封垫置于待密封部位，在电炉中升温至玻璃的软化温度以上以实现密封。该密封垫可增强密封材料与电池部件间的化学相容性，减小热循环过程中密封界面处的热应力，从而改善密封效果。

发明内容

本发明的目的在于，针对现有密封技术的不足，克服密封材料与相邻部件间化学反应严重等问题，提供一种固体氧化物燃料电池密封垫的制备方法。

本发明的技术方案如下：

一种固体氧化物燃料电池密封垫的制备方法，包括以下步骤：