[发明专利]一种钛硅分子筛及其合成方法和应用

说明书

本发明涉及催化材料领域，具体提供了一种钛硅分子筛及其合成方法和应用，该方法包括：(1)将贵金属源、氨源、可选地水混合接触得到第一混合物；(2)在模板剂存在下，将钛源、所述第一混合物、可选地水混合得到第二混合物；(3)将所述第二混合物、有机硅源、可选地水混合得到第三混合物；(4)将所述第三混合物进行水热晶化，回收得到钛硅分子筛；其中，步骤(1)、步骤(2)和步骤(3)至少一个步骤在钒源存在下进行。本发明的钛硅分子筛，与现有技术相比，在氧化反应中，既有利于反应物和产物的扩散，由此使氧化活性充分发挥以及选择性的提高。本发明的方法，对原料无特殊要求，制备工艺简单。

技术领域

本发明涉及一种钛硅分子筛及其合成方法和应用。

背景技术

过氧化氢(H₂O₂)是公认的绿色氧化剂，其氧化副产物只有水。但由于H₂O₂极不稳定，遇热、光，粗糙表面、重金属及其它杂质会分解，且具有腐蚀性，在包装、储存、运输中要采取特别的安全措施。因此，将H₂O₂就地应用，或将H₂O₂生产工艺与使用H₂O₂下游工艺相结合，才可更有效的利用这一化工产品。利用H₂和O₂可以直接合成H₂O₂，且原子利用率达100％，进而人们想利用H₂和O₂来原位合成H₂O₂再氧化有机原料以解决直接利用H₂O₂的成本和安全问题。由于Pt、Pd、Au等是H₂和O₂合成H₂O₂的有效组分，有许多文献专利报道将其负载在钛硅材料上原位生成H₂O₂用于有机物选择性氧化反应的研究。如，Meiers R.等(J.Catal.，1998，176：376～386)以Pt-Pd/TS-1为催化剂对丙烯气相环氧化进行了研究；US6867312B1以及US 6884898B1等也都进行了这方面的研究。将贵金属负载在钛硅材料上原位生成H₂O₂用于有机物选择性氧化的方法虽然条件温和、选择性好(可达到95％以上)，但负载贵金属的钛硅材料催化剂活性较低，稳定性差。

发明内容

本发明的目的在于，针对现有钛硅分子筛制备工艺存在的不足，提供一种催化氧化活性高的钛硅分子筛及其合成方法和应用。

为实现前述目的，根据本发明的第一方面，本发明提供了一种钛硅分子筛的合成方法，该方法包括：(1)将贵金属源、氨源、可选地水混合接触得到第一混合物；

(2)在模板剂存在下，将钛源、所述第一混合物、可选地水混合得到第二混合物；

(3)将所述第二混合物、有机硅源、可选地水混合得到第三混合物；

(4)将所述第三混合物进行水热晶化，回收得到钛硅分子筛；

其中，步骤(1)、步骤(2)和步骤(3)至少一个步骤在钒源存在下进行。

根据本发明的第二方面，本发明提供了按照本发明的方法合成得到的钛硅分子筛。

根据本发明的第三方面，本发明提供了本发明所述的钛硅分子筛在氧化反应中的应用。

本发明的钛硅分子筛，与现有技术相比，在氧化反应中，既有利于反应物和产物的扩散，由此使氧化活性充分发挥以及选择性的提高。

本发明的方法，对原料无特殊要求，制备工艺简单。

本发明的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。

具体实施方式