[发明专利]一种碳纳米管‑石墨烯复合材料及其制备方法

权利要求书

1.一种用于制备碳纳米管-石墨烯复合材料的催化剂的制备方法，其包括如下步骤：

(1)通过化学气相沉积法制备石墨烯/模板剂复合物；

(2)将所述复合物分散在去离子水中，加入硝酸铁和钼酸铵的混合溶液，搅拌，滴加氨水得到混合溶液，所述硝酸铁与钼酸铵的摩尔比为1:(0.01-10)，所述氨水的质量百分比浓度为25％-30％；

(3)将所述混合溶液抽滤、烘干，然后在300℃-700℃下煅烧，得到用于制备碳纳米管-石墨烯复合材料的催化剂。

2.如权利要求1所述的制备方法，其中，在步骤(1)中，所述模板剂为粉体，所述模板剂包括氧化铝、氧化镁、氧化锌、氧化钙和氧化硅中的一种或多种的混合物。

3.如权利要求1或2所述的制备方法，其中，在步骤(1)中，化学气相沉积的过程中：引入氨气得到掺氮石墨烯/模板剂复合物；不引入氨气得到不掺氮石墨烯/模板剂复合物。

4.权利要求1-3中任一项所述的制备方法制备得到的掺氮或不掺氮的催化剂。

5.如权利要求4所述的催化剂，其中，所述催化剂中含有Fe和Mo，所述Fe和Mo在催化剂中的质量百分比为0.1％-70％，所述Fe与Mo的摩尔比为1:(0.01-10)。

6.一种碳纳米管-石墨烯复合材料的制备方法，其包括如下步骤：

(1)采用权利要求4或5所述的催化剂，通过化学气相沉积生长碳纳米管；

(2)在氮气或氩气气氛下冷却到室温后得到粉体产品；

(3)将所述粉体产品加入稀盐酸中，搅拌，得到混合溶液；优选地，所述稀盐酸是37.5％的浓稀盐酸与水按照1：(1-5)的质量比混合得到的，所述稀盐酸的质量百分数为10％-15％；

(4)将所述混合溶液抽滤、烘干，得到碳纳米管-石墨烯复合材料。

7.如权利要求6所述的制备方法，其中，在步骤(1)中，化学气相沉积的过程中引入氨气得到掺氮碳纳米管，所述氨气的体积百分比浓度为1％-10％；不引入氨气得到不掺氮碳纳米管。

8.如权利要求6或7所述的制备方法，其中，采用含有掺氮石墨烯的催化剂、并在化学气相沉积过程中引入氨气的条件下，得到掺氮石墨烯-掺氮碳纳米管复合物；采用含有掺氮石墨烯的催化剂、并在化学气相沉积过程中不引入氨气的条件下，得到掺氮石墨烯-不掺氮碳纳米管复合物；采用含有不掺氮石墨烯的催化剂、并在化学气相沉积过程中引入氨气的条件下，得到不掺氮石墨烯-掺氮碳纳米管复合物；采用含有不掺氮石墨烯的催化剂、并在化学气相沉积过程中不引入氨气的条件下，得到不掺氮石墨烯-不掺氮碳纳米管复合物。

9.权利要求6-8中任一项所述的制备方法制备得到的碳纳米管-石墨烯复合材料。

10.如权利要求9所述的碳纳米管-石墨烯复合材料，其中，该碳纳米管-石墨烯复合材料包括多壁碳纳米管-多层石墨烯复合物、单壁碳纳米管-多层石墨烯复合物、多壁碳纳米管-少层石墨烯复合物和单壁碳纳米管-少层石墨烯复合物中的一种或几种的组合。