[发明专利]一种Fe掺杂的氧化钽立方体、其制备方法及用途

说明书

技术领域

本发明属于催化材料制备领域，涉及一种Fe掺杂的氧化钽立方体、其制备方法及用途，具体涉及一种Fe掺杂的氧化钽立方体、其制备方法及作为可见光催化剂的用途。

背景技术

化石燃料短缺和全球变暖是本世纪面临的最突出问题，在水溶液中光催化CO₂转化成CH₄是解决这一问题的有效途径。研究人员在这方面做了很多有益的尝试，但是发展一种合成方法制备能够在太阳光的驱动下实现CO₂高效转化的催化剂仍然具有很大的挑战。

Ta-基光催化剂能够在紫外光的照射下催化CO₂的还原转化，引起人们的极大兴趣。通常材料的光催化性质受到表面性质、颗粒尺寸和晶型的影响。通过元素掺杂的方法可以调变光催化剂的表面结构和颗粒尺寸，过渡金属常用于掺杂光催化剂从而调变催化剂的电子结构，实现可见光催化转化，但是过渡金属掺杂的氧化钽的形貌多为不规则形貌，研究制备规则形貌的过渡金属掺杂的氧化钽是一个挑战性的课题。

现有的氧化钽的制备方法中，通常需要使用表面活性剂和模板才能获得具有特定形状的氧化钽材料，但是模板法通常操作繁琐并且成本较高，表面活性剂法中催化剂表面残留的表面活性剂则会影响催化剂的活性。因此，开发一种规则的立方体形貌的过渡金属掺杂的氧化钽、其制备方法，并研究其催化CO₂转化的性能，在基础研究和实际应用方面都有深远意义。

发明内容

针对现有技术中存在的上述问题，本发明的目的在于提供一种Fe掺杂的氧化钽立方体、其制备方法及用途，本发明的Fe掺杂的氧化钽立方体的颗粒为亚微米级的立方体，是一种性能优良的可见光催化剂；本发明的方法工艺简便、成本低、绿色环保，无需使用表面活性剂，可经济有效地制备得到Fe掺杂的氧化钽亚微米立方体，具有广阔的应用前景。

本发明的目的之一在于提供一种Fe掺杂的氧化钽立方体，所述Fe掺杂的氧化钽立方体的颗粒的形状为立方体。

优选地，所述Fe掺杂的氧化钽立方体的化学组成为FeTa₂O₆。

本发明中，所述Fe掺杂的氧化钽立方体的颗粒的粒径在亚微米级，进一步优选为170nm～1μm，例如可为170nm、180nm、200nm、215nm、240nm、260nm、275nm、300nm、320nm、350nm、375nm、400nm、420nm、440nm、460nm、480nm、500nm、515nm、530nm、550nm、580nm、600nm、650nm、675nm、700nm、750nm、800nm、850nm、900nm或1μm等。

本发明的Fe掺杂的氧化钽立方体的颗粒的形貌为立方体，颗粒的粒径在亚微米级别，其是一种性能优良的可见光催化剂，催化转化效率为4.9μmol mol^-1h^-1。

本发明中，Fe掺杂的氧化钽立方体的太阳能催化转化效率的测试方式如下：

将100mgFe掺杂的氧化钽亚微米立方体可见光催化剂和100ml水加入光反应器中，随后通入高纯度CO₂(≥99.999％)，保持45min。打开氙灯(300W)，用450nm的滤光片过滤后，为该催化反应提供光源，引发催化反应并开始计时。整个反应体系通冷凝水，温度保持在15℃。反应进行一定时间后取样，并根据气相色谱的分析结果，计算CH₄的产率。

为证实产物CH₄来源，在其它条件相同的情况下进行了三个对比试验：(1)没有催化剂、(2)黑暗条件和(3)使用N₂代替CO₂，均没有CH₄产生，说明CH₄的产生是由于FeTa₂O₆在可见光条件下催化CO₂转化得到的。

上述公式中，对于本发明所述的CO₂到CH₄的催化转化反应，产物物质的量指：产生的CH₄的物质的量。

第二方面，本发明提供如第一方面所述的Fe掺杂的氧化钽立方体的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：

(1)将FeS和TaCl₅分散于乙二醇中，得到溶液A；

(2)将溶液A转入反应釜中，在240～270℃条件下热处理，得到Fe掺杂的氧化钽立方体。