[发明专利]一种镁硅基热电材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及热电材料技术领域，提供了一种镁硅基热电材料及其制备方法，可实现反应过程可控及可复制性高。

背景技术

在制备镁硅基热电材料的过程中存在着各种各样的困难。这些困难很大程度上影响了镁硅基热电材料的实际应用。这些困难主要是由于以下原因造成的：（1）Mg元素属于较活泼的化学元素，其熔点为650℃。制备Mg₂Si_xSn_1-x热电材料过程中的加热温度较高，这使得Mg元素挥发严重。同时，Si元素的熔点（1414℃）远高于Mg元素，而Sn元素的熔点（232℃）又远小于Mg元素的熔点。这造成了难以对整个制备过程进行控制，进而降低了其重复性。另一方面，在制备过程中，Mg元素极易和环境中的O元素发生反应，生成MgO。MgO的电导率很低，其混入基体材料中使得基体材料的导电性大大降低；同时，MgO的热导率大约为30W/m·K，远大于基体材料的热导率，因此，MgO的混入很大程度上影响了基体材料的热电性能。（2）Mg₂Si_xSn_1-x块体的成型性较差。这主要是因为其内部晶粒间的强度较低，容易发生断裂。镁硅基热电材料是很有潜力的一种热电材料。但因为硅的熔点远远大于镁的熔点，导致制备试样的过程中会有氧化镁的产生，这致使反应可控性和重复性较为困难。

发明内容

为了解决以上问题，本发明提供一种镁硅基热电材料及其制备方法，所述镁硅基热电材料为Mg₂Si_xSn_1-x热电材料，x=0.35~0.5；所述制备方法为一步合成法，使用MgH₂代替Mg粉与Si粉、Sn粉进行反应，反应过程可控，可复制性高。

为了实现上述目的，本发明的技术方案如下：

一步合成法制备热电材料Mg₂Si_1-xSn_x的工艺步骤为：①将MgH₂与Sn粉、Si粉分别按照化学计量比进行称重（x=0.35~0.5）和混粉，混粉分两次进行，每次15min（球料比为10:1）②所述混粉结束后，将粉体装入石墨模具，放入真空度低于0.1Pa的FAPAS炉；③20min升温到510K，保温20min；④继续10min升温到773K，保温25min；⑤继续15min升温到1023K，同时匀速加压至60MPa，保温保压烧结15min；⑥匀速降压，自然冷却，即可获得所述热电材料Mg₂Si_1-xSn_x。

有益效果

本发明提供的制备方法，反应时间短，有效避免了单质Mg活泼易氧化的缺点，同时降低了后期致密化的温度和加热时间，有利于制备出具有纳米结构的Mg₂Si_1-xSn_x热电材料，同时改善了材料的热电性能。

具体实施方式

实施例1

一步合成法制备热电材料Mg₂Si_0.4Sn_0.6，①将MgH₂与Sn粉、Si粉分别按照化学计量比进行称重和混粉，混粉分两次进行，每次15min（球料比为10:1）②所述混粉结束后，将粉体装入石墨模具，放入真空度低于0.1Pa的FAPAS炉；③20min升温到510K，保温20min；④继续10min升温到773K，保温25min；⑤继续15min升温到1023K，同时匀速加压至60MPa，保温保压烧结15min；⑥匀速降压，自然冷却，即可获得所述热电材料Mg₂Si_0.4Sn_0.6。经测试，当测试温度在775K时，ZT_max=1.29，说明材料的热电性能得到了有效的改善。

上述实施例，只是本发明的较佳实施例，并非用来限制本发明实施范围，故凡以本发明权利要求所述的构造、特征及原理所做的等效变化或修饰，均应包括在本发明权利要求范围之内。