[发明专利]羰基化催化剂和方法

权利要求书

1.用于生产乙酸甲酯的羰基化方法，所述方法在启动时包括在催化剂存在下，在羰基化条件下使二甲醚与一氧化碳接触，所述催化剂包含0.01ml/g或更小的微孔体积的沸石，且所述沸石含有至少一个通过8-元环限定的通道。

2.根据权利要求1的方法，其中所述8-元环与至少一个通过10或12元环限定的通道相互连接。

3.根据权利要求1的方法，其中所述沸石选自骨架类型MOR、FER、CHA、OFF、MFS和GME的沸石。

4.根据权利要求1的方法，其中所述沸石为离子交换形式。

5.根据权利要求4的方法，其中所述离子交换形式为铵或氢形式。

6.根据权利要求3的方法，其中所述沸石具有骨架类型MOR并且为丝光沸石。

7.根据权利要求6的方法，其中所述丝光沸石为铵形式。

8.根据权利要求6或权利要求7的方法，其中所述丝光沸石具有骨架元素硅、铝，以及镓、硼和铁中至少之一。

9.根据权利要求8的方法，其中所述骨架元素为硅、铝和镓。

10.根据权利要求1的方法，其中所述沸石微孔体积为0.00ml/g-0.01ml/g。

11.根据权利要求1的方法，其中所述沸石含有4重量%或更多的碳。

12.根据权利要求11的方法，其中所述沸石含有4重量%-5重量%的碳。

13.根据权利要求1的方法，其中所述沸石为未经煅烧的沸石。

14.根据权利要求1的方法，其中所述沸石与粘合剂材料复合。

15.根据权利要求1的方法，其中由合成混合物制备所述沸石，所述合成混合物包含二氧化硅源、氧化铝源、碱金属或碱土金属源、水和至少一种有机结构导向剂。

16.根据权利要求1的方法，其中所述沸石通过包含以下步骤的过程制备：

(i) 由含有有机结构导向剂的合成混合物制备所述沸石；

(ii) 使用铵离子含水溶液处理所合成的沸石；

(iii) 干燥经铵处理的沸石；和

其中所述有机结构导向剂未从所述沸石中除去或基本未除去。

17.根据权利要求16的方法，其中所述有机结构导向剂未通过热处理从所合成的沸石中除去或基本未除去。

18.根据权利要求15或权利要求16的方法，其中所述有机结构导向剂为碱性氮化合物。

19.根据权利要求18的方法，其中所述碱性氮化合物选自季铵化合物的盐和碱。

20.根据权利要求19的方法，其中所述季铵化合物为四烷基铵化合物。

21.根据权利要求20的方法，其中所述四烷基铵化合物为四烷基铵盐。

22.根据权利要求21的方法，其中所述四烷基铵盐为四烷基溴化铵。

23.根据权利要求15或权利要求16的方法，其中所述合成混合物进一步包含氧化镓源。

24.根据权利要求1的方法，其中所述羰基化方法在氢存在下实施。

25.根据权利要求24的方法，其中所述一氧化碳与氢的摩尔比的范围为1:3-15:1。

26.根据权利要求24或权利要求25的方法，其中所述一氧化碳源为合成气。

27.根据权利要求1的方法，其中基于所述羰基化方法的总气态进料，水以小于1摩尔%的浓度存在。

28.根据权利要求1的方法，其中所述方法在240℃-320℃的温度和在20-80巴表压的总压下进行。

29.根据权利要求1的方法，其中所述方法按蒸汽相过程实施。

30.根据权利要求1的方法，其中从羰基化过程中回收乙酸甲酯并将至少一些所述回收的乙酸甲酯转化为乙酸。