[发明专利]Au/ZnO/CeO2催化剂的制备及催化应用

说明书

技术领域

本发明涉及一种Au/ ZnO/CeO₂催化剂的制备技术，以及这种氧化物在一氧化碳低温环境氧化中的催化应用。

背景技术

一氧化碳低温氧化广泛应用于环境污染控制、防毒面具以及对宇宙飞船、潜艇等封闭环境中痕量一氧化碳的去除。在众多催化剂体系中，担载于适宜氧化物上的金催化剂呈现出良好的一氧化碳低温氧化活性【J. Mol. Catal. A 200(2003)229, J. Catal. 216(2003) 425】。研究表明，不同的焙烧温度、预处理气氛将直接影响金物种的粒径、价态等物理化学性能，因而对一氧化碳氧化活性也会有不同程度的影响【Appl. Catal. A 226(2002)1.】。在金负载的氧化物载体中，有关ZnO载体上担载金物种的研究很少报道。Wang等研究了沉淀剂及焙烧温度对制备的Au/ZnO催化剂在常温湿气条件下对一氧化碳氧化性能的影响【Appl. Catal. A 239(2003)1】。Au粒子大小及其化学状态是影响催化剂的氧化还原性能的关键因素【J. Catal. 144(1993)175, J. Catal. 240(2006)222】，Wolf等【Appl. Catal. A. 226(2002)1-13】系统研究了不同载体担载的Au催化剂的催化性能，得出金催化剂的氧化活性不仅与金物种的粒径有关，还受金与载体氧化物的强相互作用影响。Kolov等报道了采用磷化金的复合物及已沉淀的金属氢氧化物作前驱体，使Au复合物的沉淀和载体的相变同时进行，可使Au与载体间发生更有效的相互作用，进而形成了同时具有高活性和高稳定性的Au催化剂【Appl. Catal. A. 182( 1999 ) 9-28, J. Catal. 181( 1999 ) 37-48】。助剂的加入有益于获得更小粒径的金物种【J. Phys. Chem. B 109(2005)9678-9683】。以氧化铈为载体的催化剂体系也具有较好的活性【Appl. Catal. B Envir. 90 (2009) 224–232，J. Catal. 309 (2014) 58–65】。氧化铈作为第二组分，添加到催化剂载体中，有可能提高催化剂的储存/释放氧的能力，促进氧化反应的进行，同时，氧化铈的存在有可能使催化剂更好地分散 【Appl. Catal. A 419–420 (2012) 58–66, Chem. Eng. J. 229 (2013) 225，I n t . j. Hydr. Energ. 3 5 ( 2 0 1 0 ) 3 2 3 4，I n t . j. Hydr. Energ. 3 7 ( 2 0 1 2 ) 4 7 4 9 】。由于载体对负载金催化剂活性亦有较大影响，研究最佳配比的金锌铈催化剂对一氧化碳的低温氧化仍是一个具有挑战性的课题。

发明内容

本发明的目的在于提供一种Au/ ZnO/CeO₂催化剂的制备方法以及该催化剂低温反应条件下实现对一氧化碳的快速催化氧化。

一种Au/ ZnO/CeO₂催化剂，其特征在于：催化剂中Au的质量百分含量为ZnO/CeO₂的3％，ZnO/CeO₂复合氧化物中Zn与Ce的原子比为9/1。所述的Au/ZnO/CeO₂催化剂，其抗湿气性能得到改善，可进一步提高催化剂常温湿气环境下的一氧化碳氧化活性。

本发明所述的Au/ ZnO /CeO₂催化剂其所用ZnO /CeO₂复合氧化物的制备方法，其特征在于：采用均匀沉淀法制备锌与铈的原子比为9比1的ZnO/CeO₂复合氧化物催化剂。在333K和搅拌条件下，将1 mol/L 的Zn(NO₃)₂·6H₂O和1 mol/L 的Ce(NO₃)₃·6H₂O水溶液按比例缓慢滴入滴入适当浓度的尿素溶液中，老化、滤洗、干燥、焙烧。